乙醇是世界上重要的清洁燃料、燃料添加剂和工业化学品之一，因此迫切需要发展有效的乙醇合成路线。目前，将煤炭、生物质、页岩气等为原料合成的二甲醚（DME）通过羰基化反应制乙酸甲酯（MA）、乙酸甲酯加氢制乙醇的串联式绿色乙醇合成路线具有重要的工业应用前景，此路线受到了广泛关注。此工艺中MA加氢已具备相当成熟的工艺路线，为此，开发同时具有高活性和高稳定性的DME羰基化催化剂是这一工艺过程的关键。丝光沸石（H-MOR）具有良好的二甲醚羰基化活性，但其仍存在催化活性低，稳定性差，活性位点有限的难题，限制了商业化应用。
　　本文采用一种新的离子交换方法制备了单原子铜改性的H-MOR催化剂，成功的将单原子Cu封装在分子筛的8-MR孔道中，从而显著提升了催化剂的DME羰基化活性。单原子Cu-isolate催化剂的Cu含量只有0.3%，采用传统方法制备的Cu含量为6.8%的Cu-cluster催化剂作为对比。研究发现Cu-isolate催化剂的羰基化性能比Cu-cluster的提升15%以上，并具有优异的稳定性。通过详细的原位红外表征，本文系统的研究了单原子铜与B酸性位点的耦合协同作用机制，探明了单原子Cu+的催化活化机理。
　　为了进一步研究催化剂的失活机制，改善催化剂稳定性，采用吡啶修饰H-MOR，显著提高了催化剂稳定性。结合实验和理论计算的结果，本文从分子水平上报道了吡啶在H-MOR中的吸附位置和行为对DME羰基化的内在影响。研究发现在O2位置上的位于8-MR侧兜和12-MR孔道的共用孔壁上的酸性位点，在DME羰基化过程中起着关键作用。它们在吡啶修饰的过程中很容易吸附吡啶而中毒。但是，发现在673K的温度下对催化剂进行热脱附吡啶处理，可以再生被吡啶毒化的O2位置上的酸性位点，与此同时12-MR孔道中的其他吸附的吡啶分子不受影响。因此，得到的MOR-10-673催化剂同时具有较高的DME羰基化催化活性和稳定性。
　　最后，为了从催化剂本身提高DME羰基化活性，本文设法增加催化剂中的活性位数量，根据热水在高温下会裂解产生H+离子的特点，采用热水修饰H-MOR。研究表明热水修饰后的H-MOR-10催化剂的羰基化活性较H-MOR提高35%以上，热水修饰后分子筛上产生了新的H3O+强酸性位点，新产生的酸性位点具有DME羰基化活性。因此热水改性H-MOR，可以显著提高催化剂的二甲醚羰基化活性。但是，当热水改性修饰过当时，会抑制DME羰基化反应。
　　本文的研究成果为分子筛改性领域提供了新思路，为开发高效、绿色的乙醇合成系统提供了有效的方法。