【摘 要】
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目前国家提出的碳达峰、碳中和目标对燃煤电厂的污染物减排工作带来了新的挑战,即在燃煤电厂实施灵活调峰的背景下,需要烟气污染控制设备仍保证高效、连续、稳定运行。在多种污染控制设施中,灵活调峰产生的负荷变化对烟气脱硝系统的影响尤为显著,鉴于现有的商用脱硝催化剂需在高温条件下运行,且不具备较宽的温度窗口,因此需开发适合燃煤电厂的宽温区脱硝催化剂以解决上述问题,同时该催化剂还可用于钢铁、建材和民用锅炉的氮氧
【基金项目】
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国家重点研发计划2016YFC0203701和2017YFC0210603
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目前国家提出的碳达峰、碳中和目标对燃煤电厂的污染物减排工作带来了新的挑战,即在燃煤电厂实施灵活调峰的背景下,需要烟气污染控制设备仍保证高效、连续、稳定运行。在多种污染控制设施中,灵活调峰产生的负荷变化对烟气脱硝系统的影响尤为显著,鉴于现有的商用脱硝催化剂需在高温条件下运行,且不具备较宽的温度窗口,因此需开发适合燃煤电厂的宽温区脱硝催化剂以解决上述问题,同时该催化剂还可用于钢铁、建材和民用锅炉的氮氧化物控制。本文通过大量文献调研和实验研究,以MOFs材料中的ZIFs材料为载体,制备了三种ZIFs 催化剂即 Cu@ZIF-11、Cu@ZIF-7 和 Cu/Ce@ZIF-7,构建了基于 ZIFs 催化剂的脱除烟气中NO的反应体系,并开展了大量烟气脱硝实验研究,相关的实验结果为发展宽温区烟气脱硝技术提供了重要的理论依据和参考。本文的主要研究内容如下:（1）实验研究了多种制备条件,分别制备了 Cu@ZIF-11、Cu@ZIF-7和Cu/Ce@ZIF-7三种催化剂,并在三种催化剂中加入一定浓度的SO2和H2O研究了其抗硫抗水性能。结合脱除实验数据和反应前后催化剂表征,表明SO2和H2O对Cu@ZIF-11和Cu@ZIF-7的催化性能影响大致相似,而双金属Cu/Ce@ZIF-7催化剂受SO2和H2O的影响较小,相比较,其抗硫性能和抗水性能分别提高了11%和 9.9%。（2）开展了一系列多种因素如催化剂添加量、烟气流量、氨氮摩尔比和反应温度等对NO脱除效果的影响实验。结果表明,Cu@ZIF-11催化剂脱硝的最佳温度区间可选定为350-375℃,在此温度区间内最高NO脱除效率为95.0%;Cu@ZIF-7催化剂的最佳脱硝温度区间为300-400℃,在此温度区间内NO脱除效率为96.9%;双金属Cu/Ce@ZIF-7催化剂的最佳脱硝温度区间为325-350℃,在此温度区间内NO脱除效率达到96.6%,以上温度区间均可满足电站锅炉氮氧化物超低排放要求,在实际应用中考虑不同区域、不同燃煤锅炉等对氮氧化物排放限值的要求,三种催化剂的最佳温区也可适度放宽为325-400℃、250-425℃及275-400℃。综合考虑催化剂的抗硫、抗水性能、热稳定性及脱硝效率等因素,本文提出了 一种以双金属Cu/Ce@ZIF-7催化剂为核心的宽温度烟气脱硝新工艺。（3）采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱分析（XPS）、热重分析（TG）、NH3程序升温脱附（NH3-TPD）、H2程序升温还原（H2-TPR）等表征手段研究了选择性催化还原反应前后Cu@ZIF-7和双金属Cu/Ce@ZIF-7催化剂的组分和结构属性的变化。结果显示,Cu@ZIF-7表面的Cu元素主要以Cu2+的形态存在,并在宽温度区间内具有丰富的酸性位点和氧化还原点位;Ce元素的添加增强了 Cu/Ce@ZIF-7催化剂的热稳定性并改变了催化剂的酸性位点和氧化还原点位的分布,即催化剂的酸性点位和氧化还原点位在低温区减少,高温区增加,这可能是该催化剂在低温区NO脱除效率下降的主要原因。（4）采用原位漫反射傅立叶红外（In stiu DRIFTS）表征研究了基于Cu@ZIF-7 Cu/Ce@ZIF-7催化剂的脱硝反应机理。初步判断,Cu@ZIF-7催化剂对的脱硝反应的催化以E-R机理为主,而双金属Cu/Ce@ZIF-7催化剂对脱硝反应的催化同时遵循E-R和L-H两种反应机理。在此基础之上,结合两种催化剂的物理化学性质分别研究了两种催化剂对脱硝反应催化的具体反应过程。
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