能源是现代社会面临的最核心问题之一。核能因低碳、环保、高效的特点自诞生伊始便持续受到国内外重点关注。高温熔盐反应堆因其中子经济性高、可增值性高等特性成为重点发展的第四代核反应堆之一。然而,熔盐体系很难直接进行实验研究,以分子动力学模拟为主的理论方法对研究高温熔盐至关重要。为获得准确的模拟结果我们需要发展精确的力场。熔盐体系可用极化离子模型准确表述。本论文结合极化离子模型和盆地跳跃算法开发了高温熔盐经典力场软件MSFF并研究了ThCl₄-LiCl熔盐的微观结构与电子性质:ThCl₄-LiCl熔盐中Th⁴⁺可通过角、边、面三种方式共享Cl^–,其的配位数在5至7之间,比ThF₄-LiF熔盐中Th⁴⁺的配位数小;ThCl₄-LiCl熔盐混合物的主成分是六倍体配位的ThCl₆^2–;ThCl₄-LiCl熔盐中Th⁴⁺的第一溶剂化壳的寿命相比ThF₄-LiF熔盐更长。解决能源问题,新材料的研发也必不可少。近些年来,结构及成键方式的多样并有着独特的缺电子特性的硼元素开始逐渐受到科学家的关注。硼团簇是硼化学中的重要领域之一。确定全局最优结构是研究硼及金属硼团簇中最关键的一步。本论文在TGMin的基础上基于限制盆地跳跃算法开发了新一代高效分子团簇最优结构搜索程序TGMin2。TGMin2程序不仅引入对称性算法并改进了预优化算法与相似度判定算法,也首次实现了基于ΔSCF-TDDFT理论的自动化阴离子团簇光电子能谱模拟程序AutoPES。本论文应用TGMin2和AutoPES程序并结合光电子能谱实验研究了两种新的镧系金属掺杂硼团簇,即PrB₃^–团簇和PrB₄^–团簇。本论文的结果表明Pr在这两个团簇中均呈现罕见的低氧化态,PrB₃^–团簇中Pr为+2价而PrB₄^–团簇中Pr则为+1价。PrB₄^–团簇成为首个被发现一价镧系化合物。为进一步提升全局最优结构搜索效率,本论文设计了新的结构指纹k-Bags并提出了基于k-Bags指纹的卷积神经网络kCON。kCON能准确的预测分子及固体的总能量,并能给出具有化学意义的原子能量。kCON预测的原子能量的结论和根据已有化学理论（Lewis理论,价键理论等）的定性分析结果相一致。原子能量也能与进化算法的剪切操作结合从而显著提升进化算法的全局最优结构搜索速度。