【摘 要】
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随着工业快速发展,化石能源消耗释放出大量温室气体对环境造成恶劣的影响,同时全球出现化石能源紧缺危机,因此急需一种可持续发展的技术既能降低大气中温室气体浓度又能产生可使用的清洁能源。光催化二氧化碳还原是一种能解决能源危机和缓解温室效应的有效、可行和可持续发展的技术。光催化CO2还原是指利用太阳能作为清洁能源将CO2转化成有用的燃料（碳氢化合物,如一氧化碳、甲烷、甲醇）,拥有广阔的应用前景。目前光催化
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随着工业快速发展,化石能源消耗释放出大量温室气体对环境造成恶劣的影响,同时全球出现化石能源紧缺危机,因此急需一种可持续发展的技术既能降低大气中温室气体浓度又能产生可使用的清洁能源。光催化二氧化碳还原是一种能解决能源危机和缓解温室效应的有效、可行和可持续发展的技术。光催化CO2还原是指利用太阳能作为清洁能源将CO2转化成有用的燃料（碳氢化合物,如一氧化碳、甲烷、甲醇）,拥有广阔的应用前景。目前光催化CO2还原技术面临整体效率较低的难题,其中光催化CO2还原中光催化剂的选择尤为关键。CO2还原光催化剂种类繁多,其中铜氧化物作为自然界最常见的物质拥有独特的结构和资源优势,在光催化领域表现出极大的潜力。然而,由于铜氧化物在光催化CO2还原过程中容易发生光腐蚀、太阳能利用率低、光生电荷分离率低等缺点,限制了其在光催化方向的应用。针对上述问题,本论文通过对氧化亚铜的形貌调控、异质结构筑、沉积助催化剂来提升氧化亚铜光催化CO2还原的性能。主要研究如下:1.通过热氧化工艺在Cu泡沫表面生长出Cu2O,然后采用滴涂法在Cu2O/Cu泡沫上沉积ReS2制备出ReS2@Cu2O/Cu光催化剂。紫外-可见吸收光谱和光致发光光谱分析表明,ReS2@Cu2O/Cu异质结结构可以增强Cu2O可见光利用率并改善电子空穴对的分离速度。在可见光照射下,ReS2@Cu2O/Cu-180的产物CO产量为10.56μmol/（g?h）。通过能带结构表征和分析,ReS2@Cu2O/Cu满足S型异质结结构,该异质结构不仅有效抑制了载流子的复合速率,还增大了可见光的光响应范围。2.基于ReS2@Cu2O/Cu型异质结设计思路,通过原位生长法在ReS2表面生长出Cu2O量子点（Quantum Dots,QDs）,分析了不同含量Cu2O QDs对光催化性能的影响。结合紫外-可见吸收光谱、光致发光光谱和电化学阻抗的分析,当10 wt%的Cu2O QDs沉积在ReS2上时,Cu2O-10/ReS2具有更强的可见光吸收、更高的光生载流子分离速率和更快的载流子传输能力。Cu2O-10/ReS2在可见光照射下1 h的CO产量性能最优,为30.11μmol/g,相比于ReS2@Cu2O/Cu-180性能提升了1.85倍。3.将Au和Pt助催化剂共沉积在Cu2O QDs/ReS2异质结结构上,同时形成间接Z型异质结和肖特基结,进一步提升光催化CO2还原的性能和可控选择性。结果表明,在Au和Pt的协同作用下,Au1-Pt5/Cu2O/ReS2在可见光照射1 h内的最高电子转移速率为516.86μmol/g,其电子转移速率是Cu2O-10/ReS2的7.58倍。由于Au/Pt界面处Au和Pt原子之间的强烈相互作用,可以通过调节Au和Pt金属质量比轻松地将CO和CH4的选择性从0调整到100%。因此,Au1-Pt5/Cu2O/ReS2不管从高催化活性和可控选择性都为光催化CO2还原提供新颖的思路。
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