上海市降水降尘中PAHs和PCBs的时空分布特征与源解析

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上海是我国重要的政治、经济和文化中心,随着城市化和工业化进程的加快,环境问题越来越突出。大气沉降是大气中污染物的重要迁移方式和进入生态系统的重要途径,同时持久性有机污染物(POPs)因其强烈的持久性和“三致”作用而受到广泛关注,因此关于上海市降水降尘中持久性污染物的研究亟待开展。本研究在上海市环保局招标项目:“上海市降水降尘中持久性毒害污染物调查与对策研究(2010-04)”,国家重大水专项课题:“城市黑臭河道外源阻断、工程修复与原位多级生态净化关键技术研究与示范(2009ZX07317-006)、国家自然科学基金“沿海城市河岸带氮素截留效率和转化机制研究”(40971259)”等的支持下,以上海市降水降尘为研究对象,运用统计学、分析化学、自然地理学等研究手段对上海市内降水降尘中PAHs和PCBs的时空分布特征、源解析并进行初步的生态风险评价。主要结论包括以下几方面:(1)降水中PAHs含量为0.070~67μg·L-1,各个采样点降水中PAHs含量没有明显差异,但郊区变化性较大;降水中PAHs以中低环为主,PAHs通量为0.36~290.06μg·m-2·month-1,夏季降水中PAHs通量较大;降尘中PAHs含量为3.60~92.15μg·g-1,各个月份之间相差不大,市区降尘中PAHs含量略高于郊区;降尘中PAHs组成结构以中高环为主,通量为18.32~1288.08μg·m-2·month-1,冬春季节降尘中PAHs通量要与夏秋季节;PAHs通量在降水和降尘的分配上,春、秋、冬季以降尘为主,夏季降水也是PAHs沉降的重要组成部分,大气沉降中PAHs负荷北部地区大于南部地区,冬春季节负荷较高,PAHs全年的沉降负荷约为10.78t。(2)降水中PCBs含量为ND~0.49μg·L-1,在各采样点没有明显的差异,分布较均匀;降水中PCBs组成结构以五氯联苯为主,通量为ND-23.11μg·m-2·month-1,通量主要集中在2011年6~8月。降尘中PCBs含量为ND~0.83μg·g-1,秋冬季节高于春夏季节,组成结构以五氯联苯为主,降尘中PCBs通量为ND~2.87μg·m-2·month-1,冬春季节大于夏秋季节。PCBs通量在降水和降尘的分配上同等重要,大气沉降中PCBs负荷主要集中在2010年11月~12月和2011年6月~8月,PCBs全年的沉降负荷约为0.22t。(3)降水PAHs来源在春秋季节以石油燃烧和薪柴燃烧为主,冬夏则主要以薪柴燃烧为主。降尘中PAHs来源与降水中类似,主要来源于薪柴燃烧,另外还存在石油泄漏源和混合来源等。降水和降尘中PCBs主要来源为以前PCBs使用的残留。(4)降水和降尘中PAHs的TEQ浓度分别为0.12~119.76ng·L-1和0.33~13.04μg·g-1。各个月份降水中PAHs的生态风险以中等风险为主,降尘中∑PAHs生态风险处于中等,但是单体PAHs(如Phe)和高环PAHs生态风险较高。降水和降尘中PCBs的TEQ浓度分别为ND~9.22ng·L-1(?)ND~20.28ng·g-1。降尘中PCB在秋冬季节超过ERM的样品超过60%,处于高生态风险等级,在春夏季节主要以中等生态风险为主。
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