多巴胺聚合及其对纤维素的改性及应用

来源 :河南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ww830625
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着工业化的快速发展,工业三废的不达标排放及化肥农药的大量使用,使得有害物质和重金属对土壤、水、大气造成严重污染。而环境污染不可避免的造成种植的中药材中重金属含量超标,进而通过饮用水、食物或皮肤接触等途径经过食物链,直接或间接对人体造成伤害。而这些重金属一旦进入人体,将在体内发生蓄积。久而久之,对体内的各个脏器发生不可逆的伤害。但重金属的源头较难控制,所以多采用后处理的方式,在重金属进入人体之前进行有效驱除。目前,中药材中重金属超标问题,已经引起国内外相关部门的高度重视,并针对重金属制定出一系列严苛的限量标准。在现有的驱除方法中,以资源丰富、可再生、可降解的纤维素作吸附剂的方法很好的解决了传统吸附材料吸附后不好处理、对中药材活性成分影响严重的问题。但纤维素做吸附剂时,存在吸附容量小、韧性不强等缺点。而为了弥补纤维素本身的不足,本课题组选用聚多巴胺(PDA)对纤维素进行改性,以提高对红花、鱼腥草、黄芪和三七中重金属的驱除效果。多巴胺(DA)是人类大脑中分泌的一种神经递质,对帕金森的治疗有很好的效果,通过自氧化聚合可得到与真黑素理化性质十分相似的PDA。因PDA表面含大量的儿茶酚和胺基官能团,即使在潮湿条件下也几乎可黏附在任何固体材料表面,为材料的改性提供平台。因此,本论文采用PDA对另一种具有吸附性且可生物降解的纤维素进行改性。并应用于红花、鱼腥草、黄芪和三七粉的重金属驱除应用中。主要试验结果如下:首先在水中溶解氧、硫酸铜加过氧化氢、芬顿试剂、高碘酸钠和过硫酸铵五种氧化体系下进行聚多巴胺的合成。发现除水中溶解氧之外,其余四种氧化体系下的聚合时间均由24h缩短至4h,且五种氧化体系下都合成了粒径均匀、颗粒大的棕黑色的聚多巴胺微纳米颗粒。接着采用针头注射法制备得到纤维素微球(CM),并以此为吸附剂骨架,利用PDA进行复合和包覆的改性处理,通过紫外(UV)、红外(IR)和差示扫描量热分析(DSC)进行检测。另外,为保证PDA对纤维素微球的改性接枝比率更大,试验中添加聚乙烯亚胺(PEI)、戊二醛(GA)等交联剂进行反应。结果表明,UV中对改性纤维素微球抽提后再洗脱的洗脱液中仍发现在285 nm-1处有PDA吸收波长;在IR中1617.3 cm-1有新的吸收峰出现,而未改性纤维素1647.0 cm-1处的吸收峰在改性纤维素中发生蓝移出现在1706.5 cm-1处;在DSC中发现,改性纤维素微球的Tm从未改性时的74°C变为94°C,并且Td由335℃降到了312℃。以上结果均证明PDA成功的对纤维素微球进行了改性。对制备的系列改性纤维素微球进行吸附性能测试,并对驱除率进行比较分析。在五种氧化体系、不同方案制备微球、添加PEI/GA与DA的不同比例下,探究不同微球对Cu2+、Pb2+、Cr6+、Cr3+、Cd2+和As3+的吸附影响。结果可知,未改性纤维素微球、复合改性纤维素微球和包覆改性纤维素微球,均对Cr6+、Cr3+和Cd2+有相对较好的吸附结果,而对Cu2+、Pb2+、As3+的驱除结果很不理想,但相较于未改性纤维素微球,改性后的纤维素微球吸附效果均有所提升。最后从中选出对6种重金属离子吸附总容量大,且吸附均匀的CM/P/GA(GA:DA=1:1)、CM@P(6%CL)和CM@P(4%SB)这三种改性纤维素微球,应用于红花、鱼腥草、黄芪和三七粉中重金属离子的驱除中。采用电感耦合等离子发射光谱仪和高效液相色谱仪对市场上常见的红花、芦根、板蓝根等十种中药材进行重金属离子检测,具体参照美国FDA对铅、砷的限定、德国对镉的限定、加拿大对铬的限定以及马来西亚对铜的限定为标准进行检测,结果发现这十种中药材的Cu2+、Pb2+和Cd2+含量在限定标准范围内,但Cr6+、Cr3+和As3+的含量则全部超标。从中选出重金属离子超标相对较为严重的红花、鱼腥草、黄芪、和三七粉,参照2015年版《中国药典》的对中药材的规定,逐一进行的活性成分检测。而后将CM/P/GA(GA:DA=1:1)、CM@P(6%CL)和CM@P(4%SB)这三种改性纤维素微球,应用于红花、鱼腥草、黄芪和三七中重金属离子的驱除。结果发现,这三种改性纤维素微球对中药材中重金属离子的驱除率都在70%以上,最高可达90%以上,并且对中药材中有效成分的损伤都在15%以下,回收率最高可达95%以上。通过对中药材中重金属离子的的驱除率和有效成分的回收率进行比较发现,CM/P/GA(GA:DA=1:1)和CM@P(4%SB)对中药材中Cr6+的驱除率可以稳定在95%以上,而对Cu2+、Pb2+、Cd2+、Cr3+和As3+的驱除不够理想,驱除率仅在70%以上,可通过对纤维素微球进一步改性,以期能不断的提升改性微球的吸附性能。另外,CM/P/GA(GA:DA=1:1)、CM@P(6%CL)和CM@P(4%SB),对有效成分的回收率都在85%以上,尤其是CM/P/GA(GA:DA=1:1)和CM@P(4%SB)对四种中药材中活性成分的回收率可稳定在90%以上,最高可达95%。
其他文献
小组协作学习模式是一种对传统教学模式的补充,弥补了班级授课制中的一些不足之处,本文主要从新闻评论课程着手,分析这种教学模式在新闻评论写作课程中的具体运用方式。此种
显化与隐化在英汉互译中普遍存在,以Arthur Waley《老子》英译本为例,探索其显化和隐化的分布情况,并从关联理论角度探究显化和隐化的成因。研究发现,英译本中的显化成分大于
<正>改革开放以来我国取得的巨大成就,都离不开宪法的保证和推动,在一定意义上说,都可以看作是宪法实施的结果。12月4日是我国第五个国家宪法日。今年是改革开放40周年。回首