微米TS-1的改性、表征及催化性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jishume
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本论文以四丙基溴化铵为模板剂、乙胺为碱源、硅溶胶为硅源、四氯化钛为钛源合成了微米TS-1。使用几种碱(四丙基氢氧化铵TPAOH,NaOH,NH3·H2O)、Na2CO3及H2O对微米TS-1进行了改性处理,分别考察了改性时间,改性温度,改性剂与TS-1的配比等条件,同时使用丁酮氨氧化和苯酚羟基化反应对催化剂性能加以考察。结果表明,使用碱、碱性物质及水均能提高微米TS-1的催化活性,各种物质均能找到最佳改性条件,使得丁酮氨氧化反应中丁酮转化率能够从63%上升到99%。采用TEM、SEM、UV-Vis、XRD、IR及N2物理吸附等手段对改性前后的样品进行了表征。结果表明,使用TPAOH和H2O处理微米TS-1后,分子筛的骨架结构、结晶度等基本没有受到影响,但在TS-1上出现蚀刻空洞,且外表面基本完好。在D=1.5 nm~2 nm处出现孔道。处理后的TS-1催化性能明显改善。使用NaOH、Na2CO3及NH3·H2O对微米TS-1进行改性后,TS-1的结晶度明显下降,当改性液碱性较强时会对微米TS-1的骨架破坏的较严重,但对非骨架钛基本没有影响。TPAOH处理的最佳条件是:100g TS-1:0.15mol TPAOH:30mol H2O,处理温度170℃,处理时间48h。H2O处理的最佳条件是:100g TS-1:30mol H2O,处理温度170℃,处理时间48h。NaOH改性的最佳条件是:1g TS-1:30ml NaOH溶液(0.05mol/L),处理温度170℃,处理时间5h。Na2CO3改性的最佳条件是:1g TS-1:30ml Na2CO3溶液(0.2mol/L),处理温度170℃,处理时间5h。NH3·H2O改性的最佳条件是:1g TS-1:30mlNH3·H2O溶液(4mol/L),处理温度170℃,处理时间12h。
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