石墨相氮化碳基复合材料的制备及光催化还原二氧化碳的实验研究

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化石燃料的快速消耗引发了世界范围内的能源危机,人类迫切需要探索可替代能源。同时,大量化石燃料的燃烧导致大气中二氧化碳排放量急剧增加,造成了全球气候变暖,海平面上升等环境问题。利用光催化剂和太阳能将二氧化碳还原为可用的碳氢化合物被认为是一种很有前途的解决方案。因此,探索高效环保的光催化剂已成为一个重要的机遇和挑战。其中,石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种低成本的非金属半导体,由于其优异的结构稳定性和合适的能带结构,在光催化还原CO2方面具有巨大的应用潜力。然而,纯g-C3N4通常具有较高的光生载流子复合率、较差导电性和低太阳能利用率,这些缺点不利于其实际应用。本文以g-C3N4基材料为研究对象,通过引入金属硫化物作为助催化剂,构建异质结等方法,提高g-C3N4材料的光催化活性,研究不同复合光催化剂的合成策略及光催化还原二氧化碳性能,并利用多种表征方法详细探究了其反应机理。主要研究成果如下:1、通过简单水热法将CuS助催化剂与g-C3N4相结合。表征结果显示,CuS纳米颗粒均匀的锚固在g-C3N4纳米片的表面,增加了光催化剂的比表面积。活性测试发现,CuS含量为10wt%的样品具有最佳的光催化还原CO2性能,其CO产量是纯g-C3N4的1.89倍。作为助催化剂的CuS有效增强了光生电荷的分离和转移效率,拓宽了可见光响应范围,提升了可见光吸收能力。进一步提出了直接光诱导的界面电荷转移机制解释了光生电子的转移路径,为基于g-C3N4材料的高性能光催化剂开发提供了新的可能性。2、通过水热法在g-C3N4纳米片表面生长ZnIn2S4花球,成功构建了ZnIn2S4/g-C3N4异质结光催化剂。这种复合材料不仅具有更强的光吸收能力和更多的活性位点,而且其异质结构可以提高光生电子的迁移和分离效率,从而改善两种单体材料的较高光生电子复合率。独特的结构优势产生了优异的光催化还原CO2性能,其中负载40wt%的ZnIn2S4的复合材料在光照6小时后CO产量达到94.26μmol·g-1·cat-1,是纯g-C3N4的11.6倍,证明异质结在改善光催化性能方面起到了重要的作用。此外,提出了可能的光催化机理,并在材料应用,结构控制等方面提出了新的思路。3、采用水热法结合超声机械混合工艺合成出了花球状Co S/g-C3N4异质结复合材料。Co S/g-C3N4复合光催化剂在还原CO2方面表现出良好的性能。其中,负载20wt%的Co S的Co S/g-C3N4复合材料能够高效、高选择性的将CO2转化为CH4,当光照3小时后,其CH4最大产量为121.74μmol·g-1·cat-1,是纯g-C3N4的21.06倍。这种促进机制可归因于所形成的p-n异质结内完美的能带匹配和高效的内部电荷转移机制,从而实现光生电子-空穴的有效分离和增强可见光响应范围。
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