【摘 要】
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废水资源化是当今环境技术发展的重要方向。电渗析可以回收废水中有价离子,是废水资源化的重要技术手段,但其对于同电性离子和同价离子仍然难以有效分离,成为电渗析技术的突出短板。本研究以废水资源化为目标,利用聚吡咯（Polypyrrole,PPy）可在一定电位条件下控制离子交换的特性,合成了聚吡咯膜电极,将其作为离子交换膜构建新型电渗析器,通过氧化还原电位调控离子嵌入/脱出过程,实现目标离子的选择性分离回
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废水资源化是当今环境技术发展的重要方向。电渗析可以回收废水中有价离子,是废水资源化的重要技术手段,但其对于同电性离子和同价离子仍然难以有效分离,成为电渗析技术的突出短板。本研究以废水资源化为目标,利用聚吡咯（Polypyrrole,PPy）可在一定电位条件下控制离子交换的特性,合成了聚吡咯膜电极,将其作为离子交换膜构建新型电渗析器,通过氧化还原电位调控离子嵌入/脱出过程,实现目标离子的选择性分离回收。通过电化学沉积法成功制备对甲苯磺酸根掺杂的聚吡咯阴离子交换膜电极（Polypyrrole/p-Toluenesulfonate,PPy/pTS）,该PPy/pTS膜电极可在Cl-、SO42-混合盐溶液中选择性分离Cl-;研究发现低的pTS掺杂量有助于提高PPy/pTS膜电极离子分离性能,pTS浓度为0.1 M,电化学沉积时间为45 min时为最优制备条件。搭建了电渗析反应器,将0.7 V条件下制备的PPy/pTS膜电极作为工作电极,连续运行5 h,接收液侧的Cl-的浓度和SO42-的浓度分别为0.59 mmol/L和0.03mmol/L,Cl-/SO42-分离因子为18.29(原料液中Cl-/SO42-为1),实现了Cl-和SO42-的选择性分离。通过理论结合能计算,分析PPy/pTS膜电极选择性交换Cl-的机理,Cl-和SO42-与PPy/pTS膜电极的结合能分别为-1.09 eV和-1.23 eV,Cl-的结合能高于SO42-,有利于PPy/pTS膜电极嵌入/脱出更多的Cl-;同时,Cl-具有更小的水合离子半径和水和能,更容易在PPy/pTS膜电极内扩散。针对同价阴离子选择性分离的技术难题,增大电化学沉积电位（0.75 V）,进一步优化掺杂剂对甲苯磺酸和吡咯的比例（pTS:py）和电化学沉积时间,研制出电化学活性更高、膜结构更紧凑的H-PPy/pTS膜电极。搭建电渗析反应器,将H-PPy/pTS膜电极作为工作电极,连续运行5 h,接收液侧NO3-浓度为0.11mmol/L、Cl-浓度为0.05 mmol/L,NO3-/Cl-分离因子为9.01（原料液中NO3-/Cl-为1）,实现了NO3-的选择性分离。具有平面结构的NO3-更容易在H-PPy/pTS膜电极内扩散,理论结合能计算结果显示:NO3-和Cl-与H-PPy/pTS膜电极的结合能分别为-0.72 eV和-1.09 eV,NO3-的结合能高于Cl-,有利于H-PPy/pTS膜电极交换出更多的NO3-。结合飞行时间二次离子质谱仪（Tof-SIMS）分析掺杂/脱掺杂过程中H-PPy/pTS膜电极纵向化学成分的变化,研究发现在NO3-、Cl-的嵌入/脱出过程中,与Cl-相比NO3-更容易脱出。本论文成功研制了电位调控离子交换膜,基于此提出了新型电渗析器,为同电性/同价离子的选择性分离提供了新方法。
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