【摘 要】
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由摩尔定律预言以“自上而下”思路设计的电子器件正抵达其物理尺寸极限,这意味着器件性能的进一步提升将面临极大挑战。费曼提出的分子电子学概念旨在以“自下而上”的设计思路将分子或原子作为基本构成单元,进而组建功能复杂的分子器件。如何在纳米尺度上构建金属-分子-金属结并对其电荷传输特性进行精准表征是分子电子学的研究重点。葫芦脲（Cucurbit[n]uril,CB[n]）分子具有独特的纳米空腔结构,能通过
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由摩尔定律预言以“自上而下”思路设计的电子器件正抵达其物理尺寸极限,这意味着器件性能的进一步提升将面临极大挑战。费曼提出的分子电子学概念旨在以“自下而上”的设计思路将分子或原子作为基本构成单元,进而组建功能复杂的分子器件。如何在纳米尺度上构建金属-分子-金属结并对其电荷传输特性进行精准表征是分子电子学的研究重点。葫芦脲（Cucurbit[n]uril,CB[n]）分子具有独特的纳米空腔结构,能通过多种分子间相互作用与客体分子形成主客体复合物（Host-guest complexes）。此外,其分子端口具有带负电的羰基氧基团,不但能通过离子偶极作用结合带阳离子的客体分子,还能与金通过静电相互作用进行耦合,因此将葫芦脲分子引入分子电子学研究领域是可能的。葫芦脲系列分子凭借其独特的化学结构和优良的分子识别性能,在物理化学、分析化学、生物传感和基因测序等领域具有巨大的应用前景。基于上述背景,本论文完成了以下几项研究工作:（1）通过STM固结法实验和理论计算证明了路易斯碱吡啶二苯腈（DBP）与路易斯酸相互作用形成的复合物能有效提升电荷传输效率,且不影响DBP分子结的接触构型。在此基础上,向Au-DBP-Au分子结中依次加入路易斯碱和路易斯酸能实现7.5倍电流开关比的可逆分子开关。（2）通过STM固结法成功构建了Au/CB7/Au分子结并对其电学性质进行了表征,随后研究了CB7-金刚烷胺和CB7-氨基二茂铁主客体复合物的电学特性。结果表明,与CB7分子结相比,主客体复合物的单分子电导略有降低,但分子结寿命明显增强,其原因是客体分子中氨基和主体分子CB7中的羰基氧存在协同作用。（3）在上述工作基础上,以CB7作为识别分子制备出功能化的纳米电极,并实现了A,T,G,C四种DNA碱基的单分子电学识别。与非功能化的金电极相比,CB7功能化纳米电极有效提升了单碱基识别的读取精度和检测效率。这是由于CB7空腔独有的限域效应抑制了DNA碱基在纳米间隙中的分子构象。（4）结合上述外部刺激调控电导和CB7功能化电极的研究经验,我们在两端金电极上修饰CB7分子,构建了动态监测生物化学分子的纳米电学平台。被“捕获”在CB7电极对之间的喜树碱（CPT）分子的质子化/非质子化过程被实时检测,且不同p H下CPT的电导分布呈现S型滴定曲线规律,其拟合所得到的p Ka与化学表征结果一致都为6.3左右。此外,我们通过外部添加Na+或Ca2+等盐类刺激物实现了CB7与药物分子喜树碱的重复可控结合与释放。
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