纳米孔炭负载型催化剂上苯甲醇氧化反应性能

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本论文采用湿法浸渍的方法合成金属氧化物负载型催化剂,结合X射线衍射、氮气吸附、红外漫反射、X射线光电子能谱等表征手段对材料的表面性质和结构进行了研究,并系统考察了这类金属氧化物负载型催化剂在苯甲醇氧化反应中的催化性能。采用湿法浸渍法以四种炭材料为载体制备了一系列炭负载型MnO_x催化剂,并用于以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应中。结果表明,10wt%MnO_x/NC-2催化剂具有较高的反应活性,明显优于以其它三种炭材料为载体制备的催化剂。并考察了负载量、焙烧温度、反应条件等参数对催化剂性能的影响。结合各种表征结果,可以认为催化剂表面存在的大量高分散、且易于还原的锰物种是反应活性提高的主要原因。以介孔炭(NC-2)为载体采用浸渍法和沉淀法制备了一系列负载型FeO_x催化剂,经过氩气条件下高温焙烧之后,应用于以空气为氧源的苯甲醇液相氧化反应中。考察了负载量、焙烧温度、反应条件等参数对催化剂的性能的影响。发现氧化铁负载量对催化剂活性影响很大,随着负载量的增加苯甲醇的转化率呈现逐渐增高的趋势,负载量为5wt%时活性最佳。还发现在673 K条件下焙烧制备的5wt%FeO_x/NC-2催化剂活性较高。中断试验未发现活性组分流失,循环试验催化活性有显著的降低。结合XRD、氮气吸附和H2-TPR等表征手段对催化剂的表面性质和结构进行了研究,认为催化剂中高分散氧化铁活性物种以及和载体NC-2之间的相互作用是催化活性高的一个重要原因。
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