【摘 要】
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聚集诱导发光材料作为化学和材料领域的研究热点之一,在传感分析、生物成像以及疾病诊疗等领域中被广泛应用。由于存在独特的亲金相互作用,金（Ⅰ）配合物自组装形成的纳米材料不仅具有多种形态的纳米结构,而且通常表现出聚集诱导磷光发射特性,这使得其在构建高性能的纳米发光传感器领域展现出良好的应用前景。本文从金（Ⅰ）纳米材料的制备及其光学性质的研究出发,利用金（Ⅰ）纳米材料构建了三种纳米发光传感器,实现了多种目
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聚集诱导发光材料作为化学和材料领域的研究热点之一,在传感分析、生物成像以及疾病诊疗等领域中被广泛应用。由于存在独特的亲金相互作用,金（Ⅰ）配合物自组装形成的纳米材料不仅具有多种形态的纳米结构,而且通常表现出聚集诱导磷光发射特性,这使得其在构建高性能的纳米发光传感器领域展现出良好的应用前景。本文从金（Ⅰ）纳米材料的制备及其光学性质的研究出发,利用金（Ⅰ）纳米材料构建了三种纳米发光传感器,实现了多种目标分析物的检测。论文的主要内容如下:1.合成了 一种具有聚集诱导磷光发射特性的Au（Ⅰ）-半胱氨酸（Au（Ⅰ）-Cys）纳米复合物,用于构建铁离子（Fe3+）特异性猝灭的纳米传感器。利用水溶性配体半胱氨酸制备了具有纳米纤维状形态的Au（Ⅰ）-Cys纳米复合物。Au（Ⅰ）-Cys纳米复合物具有聚集诱导磷光发射特性,发射峰在590 nm处。此外,与其它常见的18种金属离子相比,Au（Ⅰ）-Cys纳米复合物的发光可以被Fe3+特异性猝灭。进一步的透射电子显微镜表征表明,猝灭过程同时伴随着Au（Ⅰ）-Cys纳米纤维结构的解离。基于此,利用水溶性和聚集诱导磷光发射特性的Au（Ⅰ）-Cys纳米复合物构建了一种“turn-off”型的纳米传感器,用于高选择性和灵敏度地检测Fe3+。这项研究表明,具有聚集诱导磷光发射特性的纳米复合物的特异性猝灭和解离可能是开发新型纳米发光传感器的一条有希望的途径。2.合成了一种强磷光发射和水溶性的金（Ⅰ）-银（Ⅰ）-半胱氨酸（Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）-Cys）纳米片用于细胞内次氯酸根的检测。利用杂原子掺杂策略,在半胱氨酸配体的辅助下,将银（Ⅰ）原子掺杂到金（Ⅰ）配合物中合成了 Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）-Cys纳米片。由于形成了从Au到Ag电荷转移的Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）亲金属相互作用,因此通过从配体的硫原子到金属-金属中心的电荷转移可以增强Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）-Cys纳米片的发光。相比于Au（Ⅰ）-Cys纳米复合物,Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）-Cys纳米片的量子产率表现出最大16倍的增强（即从0.85到13.8%）。在次氯酸根（ClO-）的存在下,Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）-Cys纳米片的金属-配体结构被ClO-氧化破坏,造成发光猝灭,从而产生对ClO-的识别响应。相比于其它活性氧物质以及生物样品中潜在的干扰,ClO-诱导的发光猝灭表现出强的特异性。此外,实验表明Au（Ⅰ）-Ag（Ⅰ）-Cys纳米片表现出良好的生物相容性。因此,可以进一步发展成为检测细胞内内源性ClO-的生物传感器。3.利用合成的双金属纳米片（AuCu NPs）,设计构建了一种基于内滤效应的纳米发光传感探针用于无标记、灵敏和特异性地检测肌氨酸。通过半胱氨酸诱导的共还原反应制备了具有明亮的光致发光的AuCu NPs,发射峰位于560 nm处。通过将AuCu NPs与对苯二胺（PPD）的氧化反应相结合,构建了一种基于内滤效应的传感探针用于肌氨酸的检测。在该方法中,肌氨酸在肌氨酸氧化酶的催化下氧化生成过氧化氢。后者在辣根过氧化物酶的存在下进一步氧化PPD形成相应的氧化物PPDox。由于AuCu NPs的激发光谱和发射光谱与PPDox的紫外可见吸收光谱可以很好的重叠,从而可以通过内滤效应有效的猝灭AuCu NPs的发光。因此,这种基于内滤效应的发光传感探针可用于高灵敏度和特异性的检测肌氨酸。此外,这种基于内滤效应的传感探针还可以发展成为一种纸基传感器,用于简单、无仪器和视觉的检测肌氨酸。
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