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为了满足近年来快速发展的电动汽车、风力发电等新能源领域对高性能烧结Nd-Fe-B磁体的需求,开发具有高剩磁和高矫顽力的高综合磁性能磁体成为了当前Nd-Fe-B永磁材料研究领域的重点。在众多提高烧结Nd-Fe-B磁体综合磁性能的技术中,晶界扩散技术被公认为目前最有潜力的制备高性能烧结Nd-Fe-B磁体的方法之一。然而重稀土元素作为晶界扩散工艺中矫顽力提升的关键,其在磁体内部的分布规律却仍不清楚。为了进一步挖掘晶界扩散工艺的技术潜力,充分利用重稀土元素提升矫顽力的能力,本论文系统地研究了晶界扩散的物理模型以及重稀土元素的分布规律。并在此基础上,研究了晶界扩散过程中晶粒尺寸对重稀土元素分布以及最终磁体磁性能的影响规律。另一方面,重稀土氟化物作为产业型晶界扩散工艺中常用的扩散源,已经在工业生产中大规模使用。然而F元素的引入对晶界扩散过程造成的影响作用仍然没有被完整地阐明。因此,本论文中系统地对重稀土氟化物的扩散过程中磁体表面到磁体内部发生的一系列物理化学的变化进行了研究,阐明了重稀土氟化物的整个扩散过程,并以此为根据对重稀土氟化物的扩散工艺进行了优化。主要研究内容及结果如下:构建烧结Nd-Fe-B磁体晶界扩散工艺的物理模型及晶界扩散过程中重稀土元素的分布函数。结合微观结构表征结果提出烧结Nd-Fe-B磁体的晶界扩散过程包括重稀土元素沿晶界扩散及由晶界向主相晶粒扩散两个过程。通过适当近似简化扩散模型解出晶界扩散过程中重稀土元素的分布函数。对不同晶粒尺寸的磁体扩散后发现晶界扩散后磁体矫顽力增幅随晶粒尺寸的减小而降低。微观结构分析表明晶粒尺寸较大的磁体中重稀土元素的扩散深度更深,在磁体表层形成的核壳结构也更明显,有利于矫顽力的提高。晶粒尺寸越大晶界相越宽越连续,有利于晶界相与扩散物之间进行物质交换,从而导致磁体表面晶界相中的重稀土浓度升高。结合重稀土元素分布函数的拟合结果发现,晶粒尺寸较大磁体表面的晶界相中的初始浓度更高是造成重稀土分布差异和磁性能差异的根本原因。为了克服磁体内部重稀土元素分布的不均匀性,在扩散源中引入(PrNd)Hx作为辅相。利用Pr、Nd元素能够少量扩散进入磁体表层区域的特性,稀释磁体表面区域重稀土元素的浓度,减弱磁体表面区域重稀土元素向主相晶粒内的扩散从而使扩散后磁体的内部的重稀土元素分布更加均匀。研究重稀土氟化物的晶界扩散过程及微观结构的变化规律。扩散过程中重稀土氟化物与磁体中的Nd原子发生反应生成NdF3相和自由态的Dy原子,NdF3相再与烧结炉中微量的氧反应生成NdOF相和自由态的F原子。F原子扩散进入磁体后导致晶界相中形成富F相和富Cu相。富F相会造成磁体表面微观结构的破坏以及富Cu相向磁体内部的迁移,造成磁体表面Cu元素的缺失。另一方面,重稀土元素扩散进入磁体会造成磁体表面稀土总量的增加。Cu元素的减少及稀土总量的增加有利于主相晶粒的烧结长大,从而在磁体表层形成异常长大的区域。异常长大的区域矫顽力极低,会造成磁体退磁曲线的恶化以及剩磁的降低。去除此区域后,磁体的退磁曲线和剩磁得到恢复。另外,扩散过程中的高温高真空环境有利于稀土元素的挥发,会造成重稀土元素的浪费,以及基体磁体表面富Nd相的脱出,不利于磁体矫顽力的提高。为了减弱重稀土氟化物中F元素对微观结构的影响以及抑制扩散过程中重稀土元素的挥发,设计了一种新的扩散方式堆叠扩散工艺,利用磁体之间相互紧密堆积形成的局域密闭环境减少NdF3和环境中O2的接触以抑制NdF3的氧化,从而减弱F元素扩散进入磁体造成磁体微观结构的破坏以及对磁体表面晶粒异常长大的诱导作用;另一方面可以抑制重稀土元素的挥发,提高重稀土元素的使用效率。