核燃料包壳材料被称为核反应堆的第一安全屏障,关系到核反应堆运行的安全性和经济性。在服役环境下,核燃料包壳材料内形成多种类、多尺度、多组态的有害微结构致使材料性能退化,严重影响核反应堆的运行安全。亟需寻求一种高效、节能的处理手段通过调控有害微结构来实现核燃料包壳材料退化性能的修复,这对核电设备安全平稳运行至关重要。本文聚焦制约核燃料包壳材料服役安全的“痛点”问题,解决了“脉冲电流下核燃料包壳材料多种类、多尺度、多组态微结构调控机制及其损伤性能修复相关性”的关键科学问题,对辐照缺陷、致脆析出相及异质界面进行精准调控,从而实现材料损伤性能修复。在服役环境下,辐照产生的位错环引起锆合金材料硬化,而第二相非晶化则影响锆合金的抗腐蚀性能。采用离子辐照诱发Zr-4合金产生高密度位错环和非晶态第二相,然后对其进行脉冲电流处理。结果表明,在450℃下,脉冲电流处理加速了辐照材料中位错环湮灭,显著降低了位错环的数密度,恢复了合金的力学性能。在450℃下的脉冲电流处理可使非晶态第二相中的原子发生有序化排布,结构实现快速的晶化转变,该过程相比常规热处理（750℃）降低了约300℃。采用分子动力学模拟位错环演变,结果表明脉冲电流增强了位错环的局部势能,加速位错环区域原子扩散并发生湮灭。基于微结构与基体的电学性能差异,数值计算结果表明,脉冲电流引入的自由能打破了第二相晶化转变的热力学壁垒,显著降低了再结晶转变激活能,从而修复了辐照损伤引起的性能退化。锆合金在使役过程中发生水腐蚀吸氢生成致脆氢化物是导致锆合金机械性能恶化的主要原因之一。采用气态渗氢法对核级Zr-4合金充氢获得氢致脆化材料,然后对其进行脉冲电流处理。研究结果表明,脉冲电流可明显减少锆合金中大尺寸氢化物,驱动氢化物由致脆的板条状δ相转变为小尺寸ζ相,显著降低氢含量,基本恢复合金力学性能;而在400℃等温热处理对比实验中未发现致脆氢化物溶解,其力学性能也未恢复。针对条状氢化物的特性与形态变化建立数学模型,对微结构演变过程的电流密度分布与电流引入的自由能进行计算分析。计算结果表明,脉冲电流引入的自由能促进氢化物分解,降低氢原子扩散激活能,加速氢原子扩散脱附,实现了充氢态锆合金力学性能的修复。因具有优异的抗高温氧化性能,FeCrAl合金成为极具潜力的现役锆合金的替代材料之一。但FeCrAl合金在服役环境下会发生调幅分解,产生富铬α’析出相,导致材料性能脆化,影响反应堆的安全运行。采用热老化手段对FeCrAl合金进行时效处理,获得的热老化脆化材料,然后再进行脉冲电流修复。研究结果表明,脉冲电流可消除FeCrAl合金中致脆α’相,显著降低析出相溶解的临界温度。理论分析指出,在热力学方面,脉冲电流引入的自由能降低了析出相溶解的热力学壁垒;在动力学方面,在浓度梯度和电迁移效应的耦合作用下,脉冲电流处理显著增强了析出相中原子的扩散,加速了析出相的溶解,其溶解效率相比常规热处理提高了一个数量级。Zr/Cr异质界面结合力欠佳制约了候选包壳含Cr涂层锆合金在事故工况下抗高温氧化过程中的结构稳定性。针对此难题,研究了脉冲电流对Zr/Cr界面处原子扩散行为的影响。结果表明,脉冲电流可显著降低界面扩散层的形成温度,相比于传统热处理,处理温度降低了约300℃。处理温度的降低将有效地避免锆合金基体性能的退化。理论分析指出,脉冲电流降低了涂层与基体界面扩散层形成的激活能,提高了界面处原子扩散系数,大幅度加快了原子的扩散,实现了 Zr/Cr界面的高质量冶金结合。综上,本文基于脉冲电流调控微结构这一创新方法,采用结构表征、性能检测及数值计算等手段,深入研究了脉冲电流对多种类、多尺度、多组态微结构差异化调控的内在机理及其对原子扩散行为的影响规律,为核燃料包壳材料的组织结构设计和性能优化提供了新思路。