改性类水滑石的制备及去除溶液中Eu(Ⅲ)、U(Ⅵ)和甲基橙的性能研究

来源 :东华理工大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:wangcx1987
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随着印染工业和核工业的高速发展,带来了大量含有印染染料以及放射性核素的废水,这些废水需经过合理的处理才能排入到生态环境中。层状双金属氢氧化物是一种常见的阴离子黏土或类水滑石化合物,由于其可调的层状结构、纳米尺寸等特点而受到广泛的关注。本文选取常作为三价锕系元素和镧系元素模拟替代物Eu(Ⅲ),以及U(Ⅵ)和常见的阴离子偶氮染料甲基橙为目标污染物,采用传统的水热合成法制备了Ni:Al为3:1的丙三醇改性Ni/Al型水滑石(G-LDH)为吸附剂,通过静态吸附和批量处理法,研究了固体投入量、溶液pH值、离子强度、腐殖酸、接触时间和温度等因素对溶液中Eu(Ⅲ)、U(Ⅵ)和甲基橙在合成材料G-LDH上吸附的影响。通过SEM、FT-IR、XRD、XPS、Zeta-potential等微观表征手段,对合成的改性水滑石吸附剂材料吸附前后的晶性结构、形貌、表明官能团等特征进行分析。并通过结合吸附动力学模型、吸附等温线模型、粒子扩散模型等对吸附过程进行了分析,探讨了吸附机理。得出以下结论:(1)微观表征结果表明,实验成功的合成丙三醇改性Ni/Al型类水滑石化合物材料,合成材料G-LDH的形貌为簇球状,其球状结构由多层结构组成,而吸附后材料表面发生了团聚,结构变为块状。通过吸附前后的XRD图谱分析可以看出,合成材料具有较为稳定的结构。XPS分析表明G-LDH成功将溶液中的吸附质吸附在材料上。材料表面大多数官能团在吸附后得到保留。(2)通过静态吸附实验表明,G-LDH对水溶液中Eu(Ⅲ)、U(Ⅵ)和甲基橙展现出较好的吸附效果。在室温下,初始浓度为4.546×10-5 mol/L、固液比为0.016 g/L、pH=8.0时,G-LDH对溶液中Eu(Ⅲ)的去除率可达99.01%,吸附量为427.59 mg/g;G-LDH对溶液中的U(Ⅵ)的吸附,在室温下、初始浓度为10 mg/L、固液比为0.03 g/L、pH=6.5时,吸附率达84.64%,最大吸附量达282.13 mg/g;同时,在室温下、初始浓度为10 mg/L、固液比为0.02 g/L、pH=4.0时,G-LDH对溶液中的阴离子甲基橙吸附率可达96.17%,吸附量为480.85 mg/g。(3)通过吸附动力学分析表明,G-LDH对Eu(Ⅲ)、U(Ⅵ)和甲基橙的三种吸附反应均符合准二级动力学模型,吸附反应主要受化学吸附控制。粒子扩散模型拟合表明,这三种吸附反应即受内扩散的控制,同时还受到液膜扩散等外部扩散或外界物质交换的影响。热力学分析表明,Langmuir等温线模型最符合Eu(Ⅲ)在G-LDH上吸附过程,同时Freundlich等温线模型的拟合系数也高,表明以表面单层吸附为主,不规则的多层吸附为辅;而G-LDH对U(Ⅵ)和甲基橙的吸附则符合Langmuir等温线模型,表明主要为表面单层吸附。G-LDH吸附Eu(Ⅲ)和U(Ⅵ)的是自发、吸热的化学反应过程;而G-LDH吸附甲基橙则是自发、放热的化学反应过程。(4)本文对合成材料G-LDH在不同环境条件对吸附Eu(Ⅲ)、U(Ⅵ)和甲基橙的行为进行了探讨和分析,并与其他吸附剂材料进行对比,G-LDH对溶液中的Eu(Ⅲ)、U(Ⅵ)和甲基橙展现出了较高的吸附量,表明合成材料在含有此类污染物废水的有效净化和修复方面具有很大的应用前景。
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