煤炭燃烧产生的重金属汞已成为继粉尘,SOx,NOx之后燃煤烟气第四大污染物,我国以煤炭为主的能源消费结构决定了燃煤电厂是主要的人为汞排放源,对燃煤电厂进行汞污染防治至关重要。目前烟道喷射活性炭吸附剂脱汞是较为成熟的电厂汞污染控制技术,然而喷射技术主要利用碳基材料作为脱汞吸附剂,该类材料的原料合成能耗高、成本高、影响副产物飞灰、石膏的品质。因此,开发高效、低成本的非炭基脱汞吸附剂成为本文的研究思路。分子筛作为一种不含碳的硅铝酸盐材料,具有较大的比表面积,优异的孔道结构以及良好的水热稳定性,是气体吸附/催化领域优良的载体材料。本课题提出以分子筛为载体材料,通过对其进行化学改性以及孔道调控制备出一种高效多级孔道分子筛吸附剂,对其孔道进行调控和改性,深入研究其汞脱除特性,对未来分子筛基脱汞吸附剂的工业应用提供实验和理论支撑。首先,筛选出LTA构型5A分子筛、MFI构型的ZSM-5和Silicalite-I分子筛作为脱汞吸附剂载体材料,采用化学浸渍法对三种不同构型的分子筛进行Fe Cl3负载改性制备出Fe/5A,Fe/ZSM-5和Fe/Silicalite-I脱汞吸附剂。在固定床实验装置上考察了不同反应温度,反应气氛对吸附剂脱汞效率的影响,并结合材料表征研究了Fe/分子筛吸附剂的汞脱除机理。结果表明:原始分子筛对Hg~0有一定的物理吸附能力,脱汞性能均较差,而Fe Cl3改性后分子筛对Hg~0的化学吸附性能增强,脱汞效率显著提升。LTA构型Fe/5A样品因其骨架结构中有较多用于电荷平衡的Na+,在Fe Cl3浸渍过程中会发生离子交换反应生成Na Cl晶体,Na Cl既消耗了游离Cl-,同时停留在孔道内造成“堵塞”,不利于吸附剂脱汞反应的进行。而MFI构型的两种样品则无Na Cl的生成,游离态的Cl-促进Hg~0转化成Hg Cl2。在O2和SO2气氛下,实验结果显示O2对吸附剂有一定的促进作用,而SO2对吸附剂脱汞效果的抑制作用不明显。Fe/ZSM-5表现出较好的脱汞性能,因此后续针对ZSM-5进行孔道调控进一步探究其脱汞潜力。采用后处理法中的NaOH脱除骨架Si原子和HNO3脱除骨架Al原子,对ZSM-5进行孔道调控制备出微-介孔多级孔道ZSM-5,系统研究了Na OH和HNO3溶液浓度、扩孔时间对孔道形成的影响。结果表明Na OH脱硅处理有助于形成较多新生介孔结构,随着Na OH浓度和扩孔时间增加,新形成的介孔随之增多,但是扩孔程度较深会导致骨架结构稳定性下降,因此需找到介孔和骨架稳定性的平衡点。HNO3脱铝扩孔方法中,HNO3溶液浓度和扩孔时间对介孔的生成影响较小,同时HNO3扩孔过程中骨架稳定性保持较好,有助于吸附剂载体材料的脱汞性能提升。将所制备的多级孔道ZSM-5进行Fe Cl3浸渍改性,并在固定床实验装置进行了脱汞性能测试,结果表明多级孔道ZSM-5较原始ZSM-5的脱汞性能有极大提升,并且其所需的Fe Cl3负载量也减少较多。结合表征结果可知多级孔道ZSM-5独特的微孔-介孔“梯级”孔道结构是样品脱汞性能提升的主要原因,一方面孔道调控后ZSM-5内部微孔孔隙和外部介孔孔道以及样品表面积之间的联通性被打通,Fe Cl3浸渍时能够担载在内部微孔孔道内,增加了脱汞活性位点的数量;另一方面多级孔道ZSM-5内部微孔和介孔相互连通有助于Hg~0在其内部传质速率的提升,促进了Hg~0与吸附剂表面Fe3+、化学吸附氧等活性位点的反应。此外多级孔道ZSM-5样品的脱汞机理与原始ZSM-5并无较大差别,物理吸附和化学吸附同时起作用。综上所述,多级孔道ZSM-5较常规ZSM-5分子筛在降低活性组分负载量以及脱汞性能提升方面均呈现出显著优势,是性能优异的非炭基脱汞吸附剂。