绿色合成高分散的贵金属纳米复合物及其催化性能研究

来源 :兰州大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:Rainbow820710
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
绿色合成多种形态和尺寸可控的贵金属纳米催化剂一直是众多研究的焦点。但是,如何进一步提高贵金属纳米材料的催化效率,降低贵金属纳米粒子的负载量,提高贵金属纳米材料的稳定性一直是研究者关注的热点和难点。基于此,本硕士论文基于绿色合成的策略,分别制备了RGO/Mn3O4/Pd、Mn3O4/PdCu@NC、Pd-Au-P/PDDA/RGO三种贵金属纳米复合材料。应用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等表征手段,对所制备的贵金属纳米材料的组成、形貌和结构进行了表征。以氧化对苯二酚、还原对硝基苯酚(4-NP)和多巴胺(DA)的电化学检测为模型反应,采用循环伏安法(CV)、电流-时间曲线法(i-t)等电化学手段,对所制备材料的催化性能和反应机理进行了研究。主要内容包括:1.绿色合成高分散的RGO/Mn3O4/Pd纳米复合物及用于对苯酚氧化的研究。利用微波辅助加热法制备了RGO/Mn3O4,然后通过原位置换法负载Pd纳米粒子,成功制备了分散性高、粒径均一的RGO/Mn3O4/Pd催化剂。选用对苯酚(HQ)氧化为对苯醌(BQ)为模型反应,借助分析手段,测试一系列的反应条件下的催化剂的性能。实验表明,该催化剂可在4 min内促进HQ的完全氧化,其转化频率(TOF)为3613 h-1,为文献报道的Pd基和Ag基催化剂的数百倍。此外,该催化剂应用于苯酚衍生物的催化氧化时也具有高TOF值。2.制备N掺杂碳包覆的Mn3O4/PdCu复合物及其催化对硝基苯酚还原的研究。在制备了Mn3O4的基础上,使用乙二醇作为温和的还原剂,P123为模板剂在Mn3O4表面负载Pd-M(Cu,Au,Ni,Ag),再进一步包覆聚多巴胺(PDA),最后高温碳化,得到Mn3O4/PdCu@NC复合物。由于PdCu合金和Mn3O4载体间的协同催化作用,Mn3O4/PdCu@NC催化剂对催化4-硝基苯酚(4-NP)的还原反应具有优异的催化活性,明显高于Mn3O4/PdM@NC(M=Au,Ni,Ag)和商业Pd/C催化剂。由于NC壳的保护,所制备的催化剂在十个连续循环中仍保持超过90%的转化效率。3.基于Pd-Au-P/PDDA/RGO复合物构建多巴胺的电化学传感器在PDDA/RGO复合物的基础上,通过气液界面合成法制备了Pd-Au-P三元纳米粒子。在0.1 M PBS(pH 6.5)+5 mM DA溶液中采用循环伏安法(CV)测试,发现Pd-Au-P/PDDA/RGO修饰电极对多巴胺具有很好的电化学响应。通过对多巴胺氧化反应的动力学研究,表明多巴胺电化学氧化为不可逆过程符合Laviron方程。通过微分脉冲伏安法(DPV),证明了所合成的Pd-Au-P/PDDA/RGO传感器具有较低检测限和宽的线性范围,适合生物环境介质样品的检测。
其他文献
伴随着生产的长足发展中国的市场化和全球化进程也在不断加快,在此开放环境下国际竞争力研究成为世界性热点问题。在品牌主导市场发展的二十一世纪中,山西省餐饮市场早已将竞
监控图像分类是计算机视觉领域的重要研究方向之一。该技术在实际生活中发挥着广泛的作用,如智能安防、智慧交通、自动驾驶等。随着计算机技术的发展和互联网的普及,人们的生活以及工作中出现了大量监控图像数据,面对数量如此巨大的图像信息,传统的图像分类方法和技术表现出诸多不足,对监控系统的“智能化”要求也就愈发提高。卷积神经网络的诸多特点不仅减少了网络的参数量、简化了网络模型、还进一步提高了网络模型的训练效率
近年来,计算机视觉中的识别任务,图像分类、目标物体定位、图像语义分割等,在有监督机器学习框架中取得具有前景的效果。然而,这样的机器学习系统要能在实际任务中被广泛使用
箱匣盒是古代存放小型物件的家具,并非登堂入室的重器,但与人们的生活息息相关,历史悠久、品种繁多。因而以小见大,有非常重要的研究价值。本文从材料、用途和开启方式等方面
江华是以瑶族为主的民族自治县,有瑶、汉、壮、苗等24个民族,少数民族人口30.6万人,其中瑶族人口28.6万人,占全县总人口的60%,是全国瑶族人口最多、地域最广、聚居最集中的瑶族自治县
<正> 人们对于《红与黑》的写作情况了解得不多。据作者自己宣称,最初的创作意图始于十月二十五到二十六日的夜间。那时他突然有了这样一个灵感:写一部名叫“朱利安”(另译于
"科学与人生观"论战是中国现代思想史上一场重要的论战。张君劢作为"人生观"一派的代表,其提倡的"玄学"价值观具有长远的意义。本文试图通过对张君劢论战时言论的分析,以明晰
从当前我国国情路情来看,全面深化铁路改革亟需一个统筹考虑、全面解决一系列深层次问题的综合改革方案。本文探讨综合改革方案中铁路路网与运营的关系、投融资体制改革、混
本文以江浙沪三地的25个地级市(含上海)的大气污染物排放量与经济发展水平的关系为研究对象,考察当前这些城市的二氧化硫和烟尘排放量与人均GDP之间的关系。在已有研究的基础
聚类分析是一种无监督学习,旨在根据特定的准则将数据集划分成若干个互不相交的簇(或“类”),从而发掘数据中的内在结构信息。本文研究内容主要集中于:(1)为提高聚类鲁棒性,