脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解水中典型有机污染物

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为了提高脉冲放电等离子体体系中有机物的降解效率,发挥脉冲放电流光在有机物降解过程中的作用,本研究将玻璃珠负载的TiO2膜光催化剂放置于多针—板电极形式的气液混合脉冲放电等离子体体系中,建立脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系,利用脉冲放电流光诱导TiO2的光催化活性,研究脉冲放电等离子体—流光光催化对有机物的协同降解效应,并分析相关作用机理。研究结果如下:1.脉冲放电等离子体体系中的流光可以诱导负载型TiO2的光催化活性,达到脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解有机污染物的目的。在脉冲电压峰值24kV,电容4.0nF,脉冲频率50Hz,电极间距15mm,空气鼓气速率3L/min,溶液初始电导率100μs/cm,放电处理60min的条件下,100mg/L的苯酚溶液在脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中降解的准一级动力学常数为2.4×10-2 min-1,而单独脉冲放电等离子体体系中苯酚氧化的准一级动力学常数为1.0×10-2min-1,同比增加了1.4倍,相应苯酚溶液的TOC去除率提高17.5%。2.不同的载气种类、溶液初始pH值和自由基捕收剂添加下,脉冲放电流光均能诱导反应体系中负载型TiO2的光催化活性。在不同载气种类、不同初始溶液pH值和添加不同浓度自由基捕收剂(碳酸钠和正丁醇)的实验条件下,脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中苯酚氧化的准一级动力学常数和能量效率(G50值)均高于单独脉冲放电等离子体的作用结果。3.脉冲放电流光可以诱导TiO2光催化剂的光效应。以空气为载气时,200—500nm波长范围的脉冲流光辐射功率可由单独脉冲放电等离子体体系中的6.45mW提高到脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中的8.14 mW;以O2为载气时,则由5.38mW提高到7.22mW。4.脉冲放电等离子体—流光光催化体系协同中有机物的矿化效果更高。脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中苯酚降解过程中生成的主要中间产物(邻苯二酚、对苯二酚和苯醌)的最大浓度较单独脉冲放电等离子体体系中低,且各产物最大浓度出现的时间提前。5.脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中,可以通过脉冲放电流光对TiO2光催化活性的诱导作用产生较多的氧化性物种(H2O2、·OH和·O),完成对有机污染物的协同降解作用。脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中生成的·OH和·O的发射光谱强度高于单独脉冲放电等离子体体系中的光谱强度,且协同体系中H2O2的浓度较高。
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