中国北方乡村大气降尘有机物特征及表面特性研究

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伴随着工业化进程的加快,空气质量问题日益恶化,大气颗粒物已成为影响人类健康的重要环境因素之一。颗粒物可通过呼吸系统进入人体进而对身体造成伤害,这与其性质和重要组成成分之一的有机物密切相关。而人们对乡村大气颗粒物关注较少,因此研究乡村大气降尘有机物以及有机物对降尘本身性质的影响就很有必要。本文是在课题组前期研究工作的基础上进行。借助XRD,激光粒度分析仪,Zeta电位分析仪,p H计等仪器对降尘基本理化性质包括,矿物组成,粒度分布,化学成分,含水率,p H和氧化还原电位(ORP)随时间变化情况进行分析。结果表明:我国北部地区九个地点乡村大气降尘呈偏暗绿色。含水率高低不同,从1.1%到4.9%。矿物组分主要有石英、方解石、钠长石、白云石、白云母和石膏,此外各采样地还含有少量的其它矿物组分如磁铁矿和斜绿泥石等。物理筛分400目降尘粒径粒度分布呈双峰型,中位径变化范围广,从7.8~18μm,PM10,PM2.5,PM1在累计体积分布中占有相当量比例,最高值分别在46.66%,14.3%,5.2%,最低值分别在18.89%,6.9%,2.568%。降尘中碳酸盐相矿物组分在PM10,PM2.5,PM1粒度范围内占有的比重少。降尘在水溶液中均呈碱性,p H,ORP随时间动荡变化,最终趋于相对稳定,两者表现出一定负相关关系;降尘-水体系中降尘Zeta电位值随p H增大,绝对值增大,且在一定p H范围出现类似平台的缓慢增长区。研究降尘中典型有机物:多氯联苯(PCBs),有机氯(OCPs),总有机碳,水溶性有机碳等的含量,分布特征。结果表明:不同采样地不同粒径降尘含有典型有机物PCBs和OCPs的总量和单一种类含量有差异且有些地区差异较大。就PCBs而言,华北地区总含量明显高于西北地区1~2个数量级,但均在ng/g含量范围内,其中河北采样区PCBs总量较高。而对于OCPs,华北和西北地区总量分布没有明显差异性,差异主要体现在采样地是否为农业耕作或发达区。不同物理筛分粒度中PCBs和OCPs总量没有较显著差异。不同采样地不同粒径降尘含有总有机碳含量一般变化规律为:80目>200目>400目。华北地区除PM82J外,其它不同采样地,不同粒度样品总有机碳含量较为接近,而西北地区存在较大差异,这些可能与华北西北气候差异,植被情况,相关工业发达与否有关联。不同矿物相大部分采样地硅酸盐矿物相中的有机碳含量高于碳酸盐相中含量。硅酸盐矿物相或碳酸盐相中总有机碳与降尘中总有机碳的线性相关系均较好,且前者为0.84大于后者0.73。不同采样地不同粒径降尘水溶性有机碳溶液p H在近中性范围内。紫外可见光谱峰积分面积与水溶性有机物含量相关性极好。西北地区除甘肃天水采样地外,水溶性有机碳含量略低于华北地区,在mg/g数量级内,含量相差不大。F-、Cl-、NO2-、Br-、SO42-、NO3-、PO43-分布和检出没有一定的规律.通过不同处理降尘样品成分方法,结合理论模拟和混合模拟与实际降尘相比较的手段,研究降尘有机物对降尘分散于水中产生·OH和表面电位有何影响,得到如下结论:1)用表面自由能大小可合理解释不同矿物与水作用产生·OH能力大小排序。2)降尘中有机物对降尘矿物组分与水作用产生·OH有抑制作用,可能是由于有机物附着于矿物成分减少了矿物成分与水的接触表面积、还原性有机组分还原·OH、分散于水中带负电的有机物对TA2-有排斥作用。3)降尘中矿物组分对分散于水中的降尘表面电位贡献最大,降尘中有机物可通过附着于矿物组分影响降尘矿物组分与水接触的表面积和矿物组分之间分散于水中相互作用、有机物中的极性组分水解和电离,改变降尘表面电荷。
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