【摘 要】
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随着生活水平的提高,人们越来越关注饮用水安全的问题。当重金属离子和抗生素等污染物进入到水体中时,最终会通过“富集效应”进入人体,严重影响人体的健康,因此需要对水中的污染物进行脱除治理。与其他水体污染物的治理方案相比,光催化处理污水具有反应条件温和、无二次污染等特点,而备受关注。光催化反应的核心之一是光催化剂的设计,在众多催化剂中,金属有机骨架材料（MOF）由于其比表面大、可剪裁、易调控等特点,在光
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随着生活水平的提高,人们越来越关注饮用水安全的问题。当重金属离子和抗生素等污染物进入到水体中时,最终会通过“富集效应”进入人体,严重影响人体的健康,因此需要对水中的污染物进行脱除治理。与其他水体污染物的治理方案相比,光催化处理污水具有反应条件温和、无二次污染等特点,而备受关注。光催化反应的核心之一是光催化剂的设计,在众多催化剂中,金属有机骨架材料（MOF）由于其比表面大、可剪裁、易调控等特点,在光催化领域展现出较好的前景。Zr-MOF是MOF材料的一类。本文致力于探究Zr-MOF家族代表之一的UiO-66结构调控和结构复合与其光催化性能之间的关系,从而为高效UiO-66光催化剂制备提供理论依据和实验参考。通过改变锆源、控制反应条件、金属Ti置换对UiO-66进行缺陷调控,增强UiO-66的吸光范围和抑制电子和空穴的结合速率,从而实现对UiO-66光催化性能的提升以及通过构建以薄层g-C3N4包裹UiO-66的纳米复合结构,进一步提高其光催化降解四环素的性能。通过论文研究,进一步了解缺陷以及结构复合对光催化性能的影响,提供如何通过缺陷和复合调控提高UiO-66光催化性能的方法,尤其是还原六价铬性能的经验。本文开展的详细工作如下:（1）通过调整合成条件来调控UiO-66缺陷的数量,并将合成方法、缺陷数量、光催化还原Cr（Ⅵ）性能之间相关联,在定量的基础上研究缺陷对UiO-66性能的影响。该部分研究以光催化还原Cr（Ⅵ）为探针反应,考察分别以ZrCl4和ZrOCl2·8H2O为锆源,并通过不同的合成方法（溶剂法和无溶剂法）来对UiO-66的缺陷进行调控。其中以ZrOCl2·8H2O为锆源使用无溶剂法得到的UiO-66具有最多的缺陷和最优的光催化性能,其光催化还原Cr（VⅥ）量为以ZrCl4为锆源合成UiO-66的2.8倍。通过表征分析得到性能提升的主要原因是:高缺陷UiO-66可以吸附更多的Cr（Ⅵ）,进而提升UiO-66的光敏化性能。光敏化效应可拓宽UiO-66的吸光范围,且高缺陷UiO-66其电子和空穴的复合速率慢,因此,展现出更好的光催化还原Cr（Ⅵ）性能。此外,无溶剂法还具有产品产率高、合成成本低以及环保等优点。（2）在不同锆源合成的具有不同缺陷的UiO-66-NH2中引入Ti离子活性中心来调控缺陷位,研究UiO-66-NH2（Zr/Ti）其缺陷位与光催化性能的关联。该部分对不同合成条件下的UiO-66-NH2进行光催化还原Cr（Ⅵ）性能测试,结果表明:以ZrOCl2·8H2O为锆源,经Ti置换处理得到的UiO-66-NH2具有着最多的缺陷和最优的光催化还原Cr（Ⅵ）性能,其光催化还原性能对比其他几种条件下合成的UiO-66-NH2有显著的提高。通过对其光催化机理进行研究,得出结论:以ZrOCl2·8H2O为锆源得到的UiO-66-NH2具有着更多的缺陷,而缺陷的产生有利于暴露更多活性位点和易于反应物吸附和扩散。其次,缺陷的产生也有利于传输电子和抑制光生电子和空穴的结合。最后,Ti离子的引入,为电子的转移提供了额外的途径,有利于延长电子存活的时间。（3）采用低温化学气相沉积的方法在UiO-66纳米颗粒的表面上原位生长g-C3N4。此方法得到的g-C3N4薄片层具有2 nm的厚度,且与UiO-66之间有紧密的结合。实验可通过控制沉积时间来调控其中g-C3N4的负载量,实验结果表明:当气相沉积时间为0.5 h时,所得到样品的负载量为12.1 wt%,此时光催化降解四环素性能最佳。超薄的g-C3N4层和UiO-66之间紧密的结合更有利于电子的快速转移,从而提高其光催化性能。此方法为基于Zr-MOF的纳米复合材料的合成提供了新的思路,并可应用于其他的MOFs@g-C3N4材料的合成。
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