二氧化铈及其复合光催化材料的制备和催化性能的研究

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太阳能是天然的绿色能源。如何将低密度的太阳能高效转化为可贮存的化学能一直都是科研工作者不断努力的方向。光催化有机合成是有效利用太阳能途径之一。苯甲醛是制药和香水行业中重要的中间体,通过光催化选择性氧化苯甲醇制备苯甲醛具有重要意义。然而光生载流子的严重复合导致光催化效率普遍偏低,因此,构建高效光催化材料实现太阳能的有效利用是光催化领域的前沿热点。二氧化铈具有特殊的f电子且廉价易得,被广泛用于紫外线吸收、汽车尾气三效催化剂和电子器件等领域。Ce3+/Ce4+可逆转化和氧空位缺陷的产生和湮灭,是其在多相催化反应中被广泛应用的关键。在光催化领域,二氧化铈被用于污染物降解,光解水产氧及有机合成。然而较差的太阳光捕获能力限制了光催化活性的提高。因此,如何基于二氧化铈的独特优势对其进行改性以有效提高其光催化性能具有重要的研究价值。本论文以二氧化铈为研究对象,通过构建二氧化铈一维纳米棒/苯甲醇表面复合物和CeO2/Cd0.5Zn0.5S纳米复合材料,考察其可见光催化氧化苯甲醇的活性,主要研究内容如下:1.考察了不同锻烧温度和反应温度时,二氧化铈纳米棒可见光选择性氧化苯甲醇性能的活性变化。研究结果表明:二氧化铈纳米棒表面吸附苯甲醇后发生相互作用形成了表面复合物,成功拓展了二氧化铈在可见光区的响应范围;通过提高反应温度为光催化体系引入热场有效提升了可见光催化氧化苯甲醇的活性。2.成功制备了 CeO2/Cd0.5Zn0.5S纳米复合光催化材料,以可见光下选择性氧化苯甲醇为探针反应考察了复合光催化剂的光催化性能。研究结果表明:复合光催化剂中CeO2和Cd0.5Zn0.5S匹配的能带位置和紧密的界面接触驱动了光生载流子的有效分离,促进了光催化性能的提升。本论文主要创新点:(1)首次从表面复合物的角度研究了二氧化铈一维纳米棒和苯甲醇的相互作用,并考察了在光催化体系中引入热场对催化性能的影响。(2)首次成功制备了具有较高催化氧化苯甲醇活性的CeO2/Cd0.5Zn0.5S纳米复合光催化剂,并证明匹配的能带位置、紧密的界面接触和较多的表面反应位点是其高活性的关键,这为高效可见光光催化剂的设计提供了新的思路。
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