【摘 要】
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稀有金属铼、铀和贵金属金、铂、钯均为储量稀少但应用价值高的元素,是核电、航空航海、石油行业、药疗器械、电子元件等高科技和新兴领域中不可取代的关键材料。然而在这些金属的开采及利用过程中,往往产生大量的废矿、废水,不仅造成严重的资源浪费,还会危及自然环境及生命体。为了开发能对这些稀贵金属高效分离富集的材料,本文采取电子束(EB)辐射技术制备得到一种咪唑基聚离子液体(PIL)凝胶吸附剂,对Re(VII)
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稀有金属铼、铀和贵金属金、铂、钯均为储量稀少但应用价值高的元素,是核电、航空航海、石油行业、药疗器械、电子元件等高科技和新兴领域中不可取代的关键材料。然而在这些金属的开采及利用过程中,往往产生大量的废矿、废水,不仅造成严重的资源浪费,还会危及自然环境及生命体。为了开发能对这些稀贵金属高效分离富集的材料,本文采取电子束(EB)辐射技术制备得到一种咪唑基聚离子液体(PIL)凝胶吸附剂,对Re(VII)、U(VI)和Au(III)、Pt(IV)、Pd(II)进行了吸附回收研究。(1)以1-乙烯基-3-乙基咪唑溴盐(VEBr)和1-烯丙基-3-乙烯基咪唑溴盐(AVBr)两种离子液体为反应物,利用辐射交联技术制备了PIL凝胶。SEM显示该凝胶为三维多孔网络结构且C、N、Br均匀分布在其表面;所得凝胶具有合适的凝胶分数(79%)和溶胀度(32 g/g),并具备良好的热稳定性和机械性能,适用于后续的吸附应用。(2)PIL凝胶对稀有金属Re(VII)、U(VI)具有优异的吸附性能,其对Re(VII)、U(VI)的理论最大吸附量分别为892.9 mg/g和243.9 mg/g,两种吸附均能快速达到平衡。PIL凝胶对Re(VII)、U(VI)还表现出良好的可重复使用性。此外,利用Re(VII)和U(VI)、Ca(II)、Mg(II)、Al(III)、Fe(III)在p H=2的水溶液中的不同离子形态能够实现对Re(VII)/U(VI)二元体系以及模拟铀矿浸出液中Re(VII)的选择性分离。通过FTIR、XPS等分析,揭示了吸附机理为Re(VII)、U(VI)与Br-之间的阴离子交换。(3)PIL凝胶能够高效、快速地吸附贵金属Au(III)、Pt(IV)、Pd(II),其对这三种金属离子的理论最大吸附量分别为Au(III)854.7 mg/g、Pt(IV)420.2 mg/g、Pd(II)278 mg/g。且由于贵金属的氯配阴离子与咪唑阳离子结合作用的不同,在PIL凝胶对Au(III)、Pt(IV)、Pd(II)的吸附中还展现出不同的抗电解质性能(Au Cl4->Pt Cl62->Pd Cl42-)。此外,PIL凝胶可分别从含Cu(II)、Fe(III)、Zn(II)、Ni(II)的共混溶液中高选择性分离Au(III)、Pt(IV)、Pd(II)。FTIR、XPS结果表明PIL凝胶对Au(III)、Pt(IV)、Pd(II)的吸附机理主要为阴离子交换。
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