不同拓扑结构的扇型/线型聚氨基酸基嵌段共聚物的设计与组装

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各类星型、树枝状、扇型以及超支化天然生物大分子和人工合成的聚氨基酸仿生材料,因其生物相容性、生物降解性、高表面官能团密度的三维结构以及特殊的多级结构,越来越多的应用到纳米材料和生物医学材料中。同时,由于良好的生物相容性、类似细胞外基质的网状结构、以及外界刺激响应性,超分子聚合物水凝胶在药物控释、组织工程、以及各种智能器件中也日益受到重视。本论文第一部分利用具有“点击”功能化的端炔基化聚酰胺-胺,采用“点击”化学(Click Chemistry)和开环聚合(ROP)的方法,设计合成了对称拓扑结构的扇型-线型-扇型聚(L-苄基-谷氨酸酯)三嵌段共聚物,通过利用红外光谱、核磁氢谱、凝胶渗透色谱、差示扫描量热、广角X射线衍射等对嵌段共聚物的化学结构与物理性能进行了详细的表征;并进一步利用此三嵌段共聚物构筑了基于甲苯的热敏性有机凝胶体系,通过流变仪、透射电镜、广角X射线衍射、小角X射线散射、原子力显微镜等对凝胶的微结构进行了详细分析,并对该三嵌段共聚物的凝胶化机理进行了探讨。运用主-客体化学和聚氨基酸链段之间的氢键相互作用,本论文的第二部分探讨了利用同一种聚谷氨酸基两嵌段共聚物来构筑“普通胶束水凝胶”和“反胶束水凝胶”的简便而通用的方法。这种超分子水凝胶是通过聚(L-谷氨酸)链段之间的氢键相互作用,以及聚乙二醇与α-环糊精间的包络作用而共同形成的。利用紫外-可见光分光光度计、荧光光谱、广角X射线衍射、动态光散射、透射电镜、流变仪,对超分子水凝胶的物化性能和成胶机理进行了详细的表征。采用“反胶束水凝胶”对抗癌药-盐酸阿霉素(DOX)进行载药释放研究,发现其载药量高达10wt%,而且其DOX药物释放时间可持续至45天,这些性能证明此水凝胶体系可作为一种潜在的可注射药物释放体系而应用到癌症治疗领域。
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