我国的燃料供应结构注定了火力发电是我国主要的能源供应途径,而电力系统具有即时性,发出来的电能无法储存只能马上使用,每年都因此而造成了巨大的污染和浪费,因此,人们对高性能储能设备的需求越来越高。超级电容器具有充电速率快,循环寿命长、维护成本低等优点,因此其被视为解决未来储能问题的新机遇。因此,基于超级电容器电极材料的研究受到了广泛的关注。石墨烯是一种只有单原子厚度的二维碳材料,其具有巨大的比表面积,石墨烯的理论比表面积可达2630 m2/g,是活性炭理论比表面积的两倍以上,同时具有良好的离子迁移性能,目前已经在各种电子设备上被广泛使用。其有结构稳定的六元环状结构,赋予了其优秀的机械性,如大的弹簧常数和高的杨氏模量值。因此,基于石墨烯的超级电容器电极材料备受关注。但是由于石墨烯本身易于团聚,大大降低了其比表面积,进而限制了其电容性能的发挥。本论文以氧化石墨烯为原料,通过水热法制备了富含大孔和介孔的三维石墨烯气凝胶材料,解决了石墨烯易团聚的问题;针对石墨烯比电容较低的问题,本文设计了一种含有多级次孔结构的石墨烯气凝胶与金属有机框架衍生碳复合材料,以石墨烯气凝胶为基底,通过层层负载方法原位生长ZIF-8,高温煅烧后构建了含有微孔、介孔、大孔的复合结构,这一结构改善了石墨烯气凝胶的比表面积和孔径。本工作系统研究了比表面积以及孔径分布对石墨烯及金属有机框架复合材料电容性能的影响,并且通过双电极体系,验证了石墨烯气凝胶与金属有机框架复合材料在实际生产生活中的可用性。具体研究内容如下:(1)三维石墨烯气凝胶的微观结构和电容性能研究本文以氧化石墨烯为原材料,通过水热法,使氧化石墨烯在抗坏血酸的还原作用下,发生了自组装,使其原本的二维结构变成了三维结构。与普通石墨烯相比,三维石墨烯气凝胶有着更好的机械性能和更高的稳定性。通过高温煅烧提高了其还原性,使其导电性能大幅提升。(2)金属有机框架衍生碳材料的微观结构和电容性能研究本文合成了 ZIF-8晶体,并且通过长时间高温煅烧的方式,使其形成了 ZIF-8衍生碳,由于在高温煅烧过程中,在ZIF-8晶体本身的微孔结构中引入了部分介孔,改善了其孔结构,且提高了其离子迁移速率。(3)具有多级次孔结构的三维石墨烯-金属有机框架衍生碳复合材料的制备和电容性能研究为了提高三维石墨烯气凝胶的电化学性能,本文采用了层层负载方式,使得ZIF-8晶体在石墨烯气凝胶的表面原位生长,通过高温煅烧使其形成了具有大孔、介孔和微孔的多级次孔碳材料,所制备的电极材料具有较高的比表面积和优化的孔径分布,在1A/g的电流密度下,三维石墨烯-ZIF-8衍生碳复合材料表现出优秀的比电容409.5F/g,随着电流从1A/g升高到10A/g,其电容为288F/g,仍保持有70%。在5A/g的电流密度下,经过1 000次循环后,其仍具有97.3%的电容。