基于半导体材料的光催化技术是一种绿色可持续的太阳能转化技术,可吸收转化太阳能并激发出具有强氧化还原能力的光生载流子从而实现污染物的高效去除,因具有低能耗、低成本、反应条件温和及持续性强等优点,在四环素类抗生素污染水体治理领域有着广泛的应用前景。从光催化技术现有局限来看,如何进一步开发低成本高效能的光催化材料依旧是推动光催化污染治理技术走向应用的关键问题。石墨相氮化碳（g-C3N4）作为一种非金属半导体材料具有原料广、成本低、环境友好等优点,极其适合作为环境光催化材料。本文针对g-C3N4的主要短板,通过异质结构建、元素掺杂、缺陷态修饰、同质结构建等多种手段优化了g-C3N4的光吸收、载流子分离及表面传质等性能,结合多谱学表征手段和密度泛函理论模拟深入研究了催化剂的微观结构、催化机理及活性提升机制。围绕水体四环素类抗生素的催化降解,分别展开了反应条件优化、环境因子影响、降解路径分析、实际水样处理等研究。具体的研究内容和实验结果如下:（1）通过蒸发溶剂法制备了g-C3N4/Na Ta O3复合异质结,再通过光还原沉积法将Ag纳米颗粒附着在其表面,构建了Ag/g-C3N4/Na Ta O3三元复合光催化剂。研究结果表明,该三元复合材料具有良好的光生载流子分离效率,且在Ag纳米颗粒的诱导下,载流子迁移方式由Ⅱ型转变为Z型机制,有效的解决了Ⅱ型异质结内部光生载流子向低势能能带迁移导致的氧化还原能力降低的弊端。Ag纳米颗粒的表面等离子体共振效应（SPR）效应还能有效增强复合材料在可见光区的光吸收效率,在可见光照射下（λ﹥420nm）,该复合材料在1 h内对四环素（20mg/L）的催化去除率可达95.47%。利用自由基捕获剂及电子自旋共振谱研究了催化反应过程中的活性物质,结合液质联用技术分析了四环素的降解路径。（2）首次制备了N-GQDs修饰的Ag2Cr O4@g-C3N4核壳结构复合材料,实现了紫外到近红外区域的全光谱响应。在Ag2Cr O4/N-GQDs@g-C3N4复合材料中,Ag2Cr O4和g-C3N4可以被紫外光和可见光激发,N-GQDs可以吸收近红外发射可见光,大大提高了太阳能的利用率。此外,与普通杂化异质结相比,核壳结构为Ag2Cr O4与g-C3N4之间提供更大的接触面积。具有大接触面积和高导电性的N-GQDs有效地促进了Ag2Cr O4向g-C3N4的光电子转移,这不仅抑制了光生载流子复合,而且极大地抑制了Ag2Cr O4的光腐蚀过程。结果表明,优化后的复合材料在全光谱下表现出良好的多西环素光催化降解能力。循环实验结果表明AN@CN的催化性能即使使用8次循环也没有下降,XRD和EIS结果也证实了AN@CN复合材料的稳定性。（3）为简化全光谱响应光催化剂的组分结构并再次验证以g-C3N4为外壳的核壳结构对易腐蚀半导体材料的保护作用,构建了具备核壳结构的W18O49@g-C3N4复合光催化剂。研究结果表明,W18O49@g-C3N4复合材料具有覆盖紫外、可见到红外的吸光能力,在模拟太阳光（AM 1.5）光照下表现出明显提升的米诺环素降解能力。其降解反应动力学常数为0.0278,分别为单纯g-C3N4的2.8倍以及单纯W18O49的5.7倍。对于W18O49来说,具备LSPR效应的氧空位在使用或长时间暴露在空气中后会被氧化消失,导致近红外吸收能力丧失。因此设计了氧空位失活实验以测试g-C3N4外壳对W18O49的保护作用。结果表明裸露的W18O49在长期有氧环境中使用将逐步失去LSPR活性,而g-C3N4外壳的存在可有效的抑制这一过程。结合系列表征手段及DFT理论分析深入揭示了g-C3N4外壳对W18O49上氧空位的保护机制。（4）为调节g-C3N4的能带结构,使用升华硫辅助的二次热处理法对g-C3N4进行硫掺杂处理制备了硫杂化g-C3N4纳米片。研究结果表明,引入的S以共价结合的形式替换掉七嗪环骨架中的N2C并可调节g-C3N4能带结构使其带隙变窄。通过调节S的掺入量可以控制SS-CN的带隙及光催化活性,以光电流测试结果为依据确定了最佳S掺入量。结合DFT理论计算揭示了S掺杂调节g-C3N4能带结构的机理以及S位点对光生载流子分离及表面载流子传递效率的促进作用。所制备SS-CN光催化剂在可见光下对金霉素表现出优异的降解效率,可在70 min内基本实现金霉素和土霉素（20 mg/L）的完全去除。（5）为考察缺陷态修饰对g-C3N4能带结构及催化性能的影响,采用KBH4辅助的一步热处理法制备了B掺杂和缺陷态共修饰的g-C3N4光催化剂。研究结果表明,所制备材料具有类似仿生结构的叶脉状形貌,该形貌极大的增加了g-C3N4的比表面积。通过调节制备过程中KBH4用量可直接影响催化剂中B及缺陷位点浓度,从而调控能带结构及催化性能。DFT理论计算发现,B掺杂位点与缺陷位点不仅能直接调节g-C3N4的能带结构、光响应、载流子分离及传输能力,两者之间还存在协同效应,能促进光生载流子的定向分离。实验发现,该催化剂不仅能在50 min内实现美他环素的高效去除,还具备可见光下产双氧水的能力。在420 nm光照射下光催化产双氧水的量子效率为27.8%,高于大部分已报道的催化材料。（6）基于以上研究可知,构建复合型光催化剂可有效提升g-C3N4的载流子分离效率,但制备方法及组成成分较为复杂。元素掺杂及缺陷态修饰可改变g-C3N4能带结构提升催化活性,但对载流子分离的促进效果仍需提高。因此,结合以上各项改性手段的优势,并以降低制备成本及保持g-C3N4环境友好的特性为出发点,在此创新性的提出了以缺陷型g-C3N4与普通g-C3N4复合制备同质结型光催化剂的策略。研究结果表明,所制备g-C3N4-x/g-C3N4同质结既增强了光吸收能力,还具备复合界面处载流子分离效应。且制备过程简单,不引入其它组分或元素,保持了g-C3N4的非金属性及环境友好性。在可见光照下,该催化剂对系列四环素类抗生素（四环素、土霉素、金霉素、米诺环素、多西环素、美他环素）均有良好的去除效果,此外还考察了不同影响因子及不同水样对降解效率的影响,研究了降解过程反应活性物质及其生成过程,揭示了光催化降解污染物的机理。