【摘 要】
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汞是一种有毒物质,对人类的身体健康和生态环境造成了严重的危害。煤的燃烧是大气汞的主要来源之一,因此需要研究和开发针对燃煤烟气中汞的脱除技术。光催化技术具有环境友好、能耗低、反应速度快等优点。铋基催化剂是一类光催化性能远优于常见纳米催化剂的可见光催化剂,带隙小,内部电场强,具有强氧化性,研究其脱汞性能具有重要的理论和现实意义。本文运用多种分析测试手段对纯钨酸铋和钼酸铋（Bi2WO6和Bi2MoO6）
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汞是一种有毒物质,对人类的身体健康和生态环境造成了严重的危害。煤的燃烧是大气汞的主要来源之一,因此需要研究和开发针对燃煤烟气中汞的脱除技术。光催化技术具有环境友好、能耗低、反应速度快等优点。铋基催化剂是一类光催化性能远优于常见纳米催化剂的可见光催化剂,带隙小,内部电场强,具有强氧化性,研究其脱汞性能具有重要的理论和现实意义。本文运用多种分析测试手段对纯钨酸铋和钼酸铋（Bi2WO6和Bi2MoO6）的物理化学性质进行表征,深入探究水热时间、光照、烟气组分等对催化剂催化氧化单质汞特性影响。数据显示Bi2WO6和Bi2MoO6的最佳水热时间分别为12小时和24小时。纯催化剂具有较好的紫外光脱汞能力,但是可见光脱汞性能较差,仅为9.1%和35.5%,需进一步改性。为了提升催化剂的可见光性能,采用一步水热法制备了掺碘钨酸铋和掺碘钼酸铋催化剂。通过紫外可见漫反射光谱和莫特-肖特基曲线,结合密度泛函理论（DFT）计算明确了碘离子掺杂可以减小催化剂的带隙,并通过维持和提升Bi2WO6和Bi2MoO6价带电位以保持和提升其氧化能力。掺碘钨酸铋和掺碘钼酸铋的可见光脱汞效率分别增至87.6%和95.2%,且具有较好的抗SO2和NO特性。但是五次实验后脱汞效率降低超过10%,说明循环性能较差。基于掺碘催化剂循环稳定性差的缺陷,合成了具有大比表面积的二维片状铋催化剂（2D Bi2WO6和2D Bi2MoO6）,可以为反应提供更多的活性位点。使用碳量子点（CQDs）对片状催化剂进行负载,采用实验和DFT计算等手段对2D Bi2WO6/CQDs和2D Bi2MoO6/CQDs的电子转移特性及光催化氧化单质汞特性进行分析,证明CQDs作为浅阱可以促进光生电子转移并赋予复合催化剂上转化发光特性,可以吸收近红外光并转化可见光。复合催化剂的循环稳定性虽有所提升,但是可见光脱汞性能未达预期,仅为63.3%和80.1%,并且低浓度NO的抑制作用较明显。最后,为了同时获得具有高可见光活性、循环稳定性以及抗烟气影响的脱汞催化剂,通过高温煅烧法合成了具有较高比表面积的石墨相氮化碳（g-C3N4）,并和含氧空位的钨酸铋（Vo-Bi2WO6）以及2D Bi2MoO6分别复合构建Vo-Bi2WO6/g-C3N4和2D/2D Bi2MoO6/g-C3N4异质结型催化剂。Vo-Bi2WO6/g-C3N4和2D/2D Bi2MoO6/g-C3N4的脱汞效率分别提升至87.2%和98.8%。通过能带结构计算、自由基测试,并结合功函数计算等分析得出Vo-Bi2WO6/g-C3N4属于典型直接Z型异质结,氧空位和异质界面在催化反应中起到协同作用;而2D/2D Bi2MoO6/g-C3N4属于新型S型异质结,界面产生反方向内部电场以及能带弯曲驱动电荷转移。综合对比几类改性催化剂,2D/2D Bi2MoO6/g-C3N4催化剂在可见光脱汞性能、循环稳定性和抗NO和SO2能力等方面性能突出,具有良好的燃煤烟气可见光脱汞应用前景。
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