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由于氮化硼在催化丙烷氧化脱氢制备丙烯时表现出的优异稳定性和选择性引起了诸多关注与研究,但目前的研究多集中在实验方面而在反应机理方面的认识明显不足,主要存在以下几个问题:催化剂活性位点不确定;脱氢反应路径不清楚;高选择性原因不明确。针对以上问题,本文通过使用Gaussian 09软件包D.01版本,采用密度泛函理论方法（DFT）中的B3LYP泛函,并结合Grimme-D3色散校正,选用6-31G（d,p）基组,研究了六方氮化硼（h-BN）的氧端边界结构及其催化丙烷氧化脱氢反应机理。首先,选用了一条6×6的六方氮化硼片状结构作为催化剂模型,构建了四种可能的氮化硼氧端边界结构作为活性位:Armchair-a,Armchair-b,Zigzag-B和Zigzag-N。这四种氧端边界氮化硼结构又可以根据边界O原子的状态分为三类:（1）过氧化物形态结构,Armchair-a;（2）二聚体形态结构,Zigzag-B;（3）原子形态结构Armchair-b和Zigzag-N。通过热力学研究表明,这四种结构的稳定性顺序为Zigzag-B>Armchair-a>Armchair-b>Zigzag-N。其次,通过丙烷氧化脱氢反应动力学研究表明,不同的氧端边界结构会对应着不同的反应机理:在Zigzag-N和Armchair-b结构上,丙烷的氧化脱氢反应会通过同时脱氢的方式一步发生,活化能分别为62.25和114.73 kJ/mol,丙烷的同时脱氢方式没有中间体形成,这解释了氮化硼催化丙烷氧化脱氢的高选择性问题,而在Armchair-a和Zigzag-B结构上没有发现同时脱氢的反应方式;在Armchair-a,Armchair-b和Zigzag-B结构上,丙烷可以通过分步脱氢的方式进行氧化脱氢反应,其中优势路径速率控制步骤的活化能分别为168.37,174.73和241.54kJ/mol。无论哪种脱氢方式,最终都可以得到丙烯和羟基端边界氮化硼结构。此后,我们计算分析了羟基端边界氮化硼结构中的O-H键伸缩振动频率,发现振动波数在3200cm-1处的O-H键伸缩振动频率的振动强度最为明显。最后,通过研究催化剂的再生过程发现,羟基端边界氮化硼在氧气作用下会经过两次脱氢反应生成H2O2和氧端边界氮化硼结构。此外,通过研究丙基中间体发生C-C断裂和C-H断裂的平行竞争反应发现,前者的活化能（>325.31 kJ/mol）远高于C-H断裂的活化能（<240.90 kJ/mol）,这解释了乙烯的选择性不如丙烯的问题。