[La0.67(Ca0.33-xSrx)MnO3]:Agy多晶材料制备及其电磁输运性质研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gaolch002
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通式为Re1-xAexMnO3(RAMO,Re表示稀土元素,Ae是二价碱土元素,如Ca、Sr和Ba等)的钙钛矿锰氧化物的合成和性能引起了国内外的广泛关注,这归因于它们在信息存储、磁传感器、磁制冷、红外测辐射热计等方面具有巨大的应用和研究价值。而且,电阻温度系数(TCR)是该类材料金属-绝缘体转变陡峭程度的重要参数,其决定了红外测辐射热计的灵敏度;磁阻(MR)定义为在施加外部磁场时电阻率的相对变化,决定了磁传感器对磁场的响应度。研究表明,La0.67Ca0.33MnO3:Agy陶瓷的TCR可达到10%K-1以上,并且其MR值也较高。然而,这些多晶陶瓷的高MR和TCR值都是在低于室温下获得。此外,MR值在磁场较大时(大于1 T)才比较大,这不能满足该类材料的实际应用。因此,低场磁阻(LFMR)和室温TCR的研究对于将RAMO材料应用于实际具有重要意义,在室温(即300 K)下获得较大的TCR和LFMR值成为此类材料的研究热点。为了获得室温大的TCR、MR,本论文结合La0.67Ca0.33MnO3高TCR低TCR峰值温度(Tk)、La0.67Sr0.33MnO3低TCR高Tk的特性,通过Ca、Sr共掺优化La0.67(Ca0.33-xSrx)MnO3样品Tk到室温,Ag掺杂进一步提升多晶陶瓷的TCR、MR,并且对[La0.67(Ca0.33-xSrx)MnO3]:Agy陶瓷的电学和磁学性能进行系统探究。首先通过Ca、Sr共掺制备了La0.67(Ca0.33-xSrx)MnO3(x=0、0.03、0.06、0.09、0.12、0.15)多晶陶瓷。当Sr含量逐渐增加时,多晶陶瓷的电阻率显著降低,金属绝缘体转变温度(Tp)逐渐移向高温。在x=0.06时,Tp为301.2 K,达到室温水平。在x=0.09时,峰值TCR温度达到室温水平(296.1 K),此时峰值TCR数值达到7.7%K-1。选择Tp达到室温、Tk接近室温的La0.67(Ca0.27Sr0.06)MnO3材料体系,改变样品的烧结温度,分析烧结温度对材料性能的影响。随着烧结温度的增加,促进了样品晶粒的生长、晶粒尺寸增大,晶粒边界的数量减少,导致晶粒边界散射减弱,从而使样品的电阻率降低,TCR随温度的增加不断升高。根据对样品性能的分析优化出1450℃为最佳烧结温度。优化出最佳烧结温度后,添加Ag到La0.67(Ca0.27Sr0.06)MnO3多晶陶瓷,制备出了一系列La0.67(Ca0.27Sr0.06)MnO3:Agy(y=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5)多晶复合陶瓷。实验结果表明:随着Ag含量的增加,样品的电阻率显著降低。Ag的添加并没有对样品的Tp、Tk产生影响,Tp仍保持在室温,Tk依旧低于室温。TCR、MR不随Ag的添加发生线性变化,而是随着Ag含量的增加先增大后减小,在y=0.2时均达到最大值分别为22.5%K-1(Tk=289.4 K)、44.5%(TM=290.4 K)。为了进一步提升样品的室温TCR、MR以及深入分析Ag的掺杂机制机理,实验在已制备的La0.67(Ca0.24Sr0.09)MnO3样品的Tk达到室温的基础上,制备了一系列La0.67(Ca0.24Sr0.09)MnO3:Agy多晶复合陶瓷。测试结果表明Ag在多晶陶瓷中的存在方式有两种,分别是以单质的形式在样品的晶粒边界析出,以及以Ag+的形式替代A位离子。随着Ag含量的增加,样品的电阻率急剧下降。而样品的Tp、Tk随着Ag的掺入无明显变化。多晶陶瓷的峰值TCR、MR数值不随Ag的添加发生线性变化,而是随着Ag含量的增加先增大后减小,在y=0.4时均达到最大值分别为14.8%K-1、34.1%,而且此时样品的峰值TCR温度(Tk=301.0 K)、峰值MR温度(TM=300.6 K)均达到室温水平。获得的室温高TCR、MR为该材料应用于制作非制冷高灵敏的Bolometer红外器件、磁传感器和其他新的光电敏感器件奠定了材料和理论基础。
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