磺胺甲噁唑和甲氧苄啶在污水处理系统中的归趋及其对生物脱氮系统的影响研究

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新诺明是磺胺类药物中最常见的一种,磺胺甲噁唑和甲氧苄啶两种药物复合制成的药品被称为复方新诺明。复方新诺明可以有效的杀死多种致病细菌,被广泛应用于治疗支气管炎、化脓性扁桃体炎、泌尿系感染、咽炎、痢疾、肺炎等。作为众多PPCPs中的一种新型的微污染物,它具有生产使用广泛、环境中普遍的存在性以及较差的生物降解性等特点。目前关于磺胺甲噁唑和甲氧苄啶的研究主要集中在微生物对抗生素的降解、合成材料对磺胺甲噁唑和甲氧苄啶的吸附以及单种抗生素对硝化或者反硝化过程的影响。而对于磺胺甲噁唑和甲氧苄啶在污水处理厂的归趋以及对污水生物处理系统潜在的影响特别是复合污染的研究很少。本研究以磺胺甲噁唑和甲氧苄啶两种抗生素为目标污染物,研究污水处理厂中这两种药物在污泥中的吸附和降解状况,以此为基础探究磺胺甲噁唑和甲氧苄啶对生物脱氮过程以及对微生物群落结构的影响。为此本文开展了以下三个方面的研究,磺胺甲噁唑和甲氧苄啶在污泥中的吸附和降解,磺胺甲噁唑和甲氧苄啶对生物脱氮过程短期和长期的影响以及长期影响下微生物群落结构的变化情况。相关的研究结果如下:(1)磺胺甲噁唑和甲氧苄啶在二沉池污泥上的吸附是一个快速吸附的过程。准二级动力学吸附模型可以更好的描述磺胺甲噁唑和甲氧苄啶在污泥上的吸附行为,吸附过程包括物理吸附和化学吸附,但以化学吸附为主。热力学的研究表明,污泥对磺胺甲噁唑和甲氧苄啶吸附的三种等温线模型均表现出良好的相关性,并且污泥对磺胺甲噁唑和甲氧苄啶的吸附均为自发放热反应。两种抗生素共存时污泥对它们的吸附存在竞争作用,磺胺甲噁唑比甲氧苄啶的等温线线性更平缓,表明污泥对磺胺甲噁唑的吸附亲和力更高。磺胺甲噁唑在偏酸性条件下更有利于吸附,而甲氧苄啶在中性的条件下更有利于吸附去除,离子强度的增大没有对吸附产生明显的作用。(2)短期实验中10 mg·L-1的甲氧苄啶和磺胺甲噁唑对硝化过程的抑制作用最强。并且甲氧苄啶和磺胺甲噁唑混合作用时对硝化过程的抑制比单独作用时明显增强,甲氧苄啶和磺胺甲噁唑分别单独作用和混合存在时,对污泥的氨氧化的最大抑制率分别为42.1%、55.2%和64.0%。甲氧苄啶对反硝化过程有明显的抑制作用,而磺胺甲噁唑对反硝化的抑制作用很微弱。同时,在脱氮过程中,磺胺甲噁唑和甲氧苄啶自身会被微生物降解。在硝化过程中磺胺甲噁唑比甲氧苄啶更容易被降解,而在反硝化过程中甲氧苄啶比磺胺甲噁唑更容易被降解。(3)长期实验中起始时磺胺甲噁唑和甲氧苄啶明显的抑制了硝化菌的功能,出水中的氨氮和亚硝态出现了累积,随着接触时间的增加,硝化菌逐渐适应了有这两种抗生素存在的环境,并且在40 d后完全恢复了硝化功能。由于抗生素的影响,污泥中微生物群落结构发生了明显的变化,抗生素的作用使得β-变形菌纲和γ-变形菌纲的丰度菌出现减少的现象。硝化功能菌AOB和NOB的丰度在长期接触抗生素的过程中均出现了先迅速减少后逐渐恢复的情况,并且初始时在空白组中AOB与NOB的丰度比例分别为1.92、1.97,接触抗生素35 d后的比例分别为0.75、1.27。在长期接触(80 d)过程中,各阶段的空白组样品之间没有明显差异,接触抗生素35 d时实验组样品逐渐远离空白组,而接触80 d后实验组样品又表现出向空白组靠近的趋势,这表明长期暴露在抗生素存在的环境中,AOB和NOB的硝化功能可以逐渐恢复。
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