ZSM-35与Fe-ZSM-35分子筛的静态合成与晶化机理研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wecan626
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
ZSM-35分子筛(FER)独特的孔道结构使其具有优良的择形性和吸附性能,铁取代的ZSM-35分子筛(Fe-ZSM-35)更加优化了酸强度等物理化学特性,在石油炼制,石油化工和精细化工等领域中得到了广泛的应用。ZSM-35和Fe-ZSM-35分子筛的合成过程和合成机理是人们研究的重点和热点。本论文在静态水热体系下合成出晶化度较高的ZSM-35分子筛;采用分步晶化合成方法,实现高含量的过渡金属铁原子掺杂的Fe-ZSM-35分子筛,并利用紫外拉曼光谱和紫外共振拉曼结合X射线衍射和紫外可见漫反射吸收光谱研究了ZSM-35分子筛和Fe-ZSM-35分子筛的晶化机理,取得如下主要结果:以环己胺为有机模板剂,硅溶胶为硅源,在晶化温度为220℃的水热体系中制得纯相的ZSM-35分子筛。结果表明当初始凝胶中含有一定量的钾离子时,在晶化过程中,钾离子与钠离子的共同作用可以很好地抑制混晶丝光沸石的生成。且当钾离子含量为n(K+)/n(K++Na+)=0.3时,制得的ZSM-35分子筛晶化度最高。利用X射线衍射、紫外拉曼光谱对分子筛形成的最佳条件和晶化机理进行了研究。发现合成初期前体中含有五元环和六元环的硅物种构筑单元。通过水热晶化过程,与硅酸盐的五元环和六元环有关的450 cm-1处紫外拉曼谱峰强度增强,在晶化后期,随着无定形凝胶逐渐被消耗,在421,312和215 cm-1处出现新的FER结构的特征拉曼谱峰,这些环物种相互聚集最终形成ZSM-35分子筛。以环己胺为有机模板剂,硅溶胶为硅源,采用静态的分步晶化合成法,铁原子处于适宜的配位环境下,与半晶化的ZSM-35混合,进行二次晶化可以得到晶化度高的Fe-ZSM-35分子筛。铁以四面体配位方式有效地进入到分子筛骨架中,铁引入量较高,可达Si/Fe为80,无Fe2O3杂相,晶化时间短,操作易行,且具有较高晶化度。利用共振拉曼技术研究了Fe-ZSM-35分子筛中与骨架铁相关的特征拉曼谱峰。利用不同激发线的拉曼光谱选择性地研究晶化过程中分子筛骨架以及铁物种配位环境的演化过程,发现凝胶在合成初期存在扭曲四配位结构和低聚态的铁物种以及环状硅物种,这些物种在无定形凝胶中相互连接成核,晶核通过消耗无定形的环状硅物种以及四配位的铁物种逐渐长大。
其他文献
《反分裂国家法》在国际媒体中有Anti-Secession Law和Anti-Separation Law两种译法,"名"相近"实"相远。所以我们认为在对外宣传翻译中,那些有关国体国格、民族形象、政策实
目的编制一套适合育龄女性的生殖道感染知信行自评量表,为制定有效预防生殖道感染的健康教育策略提供评价工具。方法采用初始量表对长沙市100例育龄女性施测,采用t检验法、相关
随着城市化建设速度的不断加快,市政工程项目开发力度逐渐加强,同时,市政工程项目开发模式与时俱进的创新,这不仅能够增加社会经济效益,而且还能为人民群众生活提供可靠保障
现今,许多学生在进入大学后对物理这门自然科学的学习态度整体下降,具体表现为掌握知识主动性降低、对学习的要求放低等。许多人怀疑是中国大学课堂教师教学模式导致了这种情
目的探讨血糖指数结合血糖负荷在2型糖尿病患者饮食教育中应用的效果。方法将80例2型糖尿病患者随机分为干预组和对照组,每组40例。干预组采用低血糖指数结合低血糖负荷的食
2014年4月在太原化学工业集团有限公司在厂区内发掘了西晋、北齐墓葬各一座。随葬器物丰富,出有陶器、陶勇、陶马、铜镜及大量的铜钱等,为晋阳古城墓葬的研究提供了资料。
棉蚜(Aphis gossypi Golover)有着广泛的生态幅度和寄主植物,但已演化出对植物的专化现象,出现了食物专化型。通过接种试验不但可以研究蚜在其寄主植物间的转移关系,还可以揭示
上海自由贸易试验区的建立为国际经济法提出了如何解释自由贸易区的问题。自由贸易区实践中有跨国区域型和境内关外型两种自由贸易区的基本类型。跨国区域型自由贸易区即FTA
阅读理解能力是衡量一个人英语水平的重要因素之一,随着社会的发展和大学英语教学改革的大力推进,我们应当进一步加强对大学生阅读理解能力的培养,扩充他们对词汇量的掌握,并使他