【摘 要】
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稀散金属铼在石油工业、国防和催化剂等领域有着广泛应用,但由于其价格昂贵、资源稀少且分布分散等问题,从二次资源中回收铼已成为近年来的关注热点。针对铼这种含氧阴离子型
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稀散金属铼在石油工业、国防和催化剂等领域有着广泛应用,但由于其价格昂贵、资源稀少且分布分散等问题,从二次资源中回收铼已成为近年来的关注热点。针对铼这种含氧阴离子型污染物,采用胺基化壳聚糖对其进行吸附,是一种环境友好且高效的方法。因此,本文制备了一系列含有伯、仲、叔和季胺及不同碳链长度的胺基化壳聚糖,研究其基本的物化性质、吸附性能,并分别从实验分析和量子化学计算两方面探求其对Re（VII）的吸附机理。分别用乙胺（EA）、二乙胺（DEA）、三乙胺（TEA）、正辛胺（NOA）、二正辛胺（DNOA）和三正辛胺（TNOA）对壳聚糖（CS）进行胺基化改性,改性pH=5为最适条件。不同胺基化壳聚糖的物理、化学性质通过SEM和FTIR表征分析、BET比表面积及电位滴定等方面进行研究。从SEM表征图来看,吸附剂表面差异较大,均呈现多孔结构。BET比表面积的大小顺序为:CS-NOA>CS-EA>CS-DNOA>CS-DEA>CS-TNOA>CS-TEA>CS-ECH;pKa值的大小顺序为:CS-NOA>CS-DNOA>CS-EA>CS-DEA>CS-TNOA>CS-TEA>CS-ECH。通过吸附等温线、动力学、竞争吸附和吸附剂再生实验对胺基化壳聚糖吸附铼的吸附性能进行评价。Langmuir等温线模型更适用拟合实验数据,最大吸附量从大到小的顺序为:CS-NOA(937.2mg g-1)>CS-DNOA(846.1mg g-1)>CS-EA(681.6mg g-1)>CS-TNOA(635.4mg g-1)>CS-DEA(609.6mg g-1)>CS-TEA(602.1mg g-1)>CS-ECH(574.2mg g-1)。可以看出,氨基上氮原子连接的长碳链比短链更有利于吸附,且氨基种类对吸附量影响的顺序为:仲胺>叔胺>季胺。吸附剂可在400min内均已达到平衡。三种长链吸附剂在三元（Pt（IV）、Re（VII）和Pd（II））及含800mg L-1铼的模拟实际废水中对铼均呈现优势吸附性能。所有吸附剂在经过五个吸附-解吸周期后,吸附量基本保持稳定不变,解吸率均在90%以上。通过FTIR和XPS表征手段分析可知,吸附机理主要是质子化的氨基对高铼酸根阴离子的静电吸引,解吸机理主要是解吸液中的氯离子与高铼酸根的离子交换作用。通过密度泛函理论计算得知,吸附机理除了静电吸引,还有氢键作用。其中,伯、仲和叔胺主要通过N-H…O氢键,季胺主要通过C-H…O氢键。吸附能的大小规律为:仲胺类>叔胺类>季胺类吸附剂;长碳链的吸附剂吸附能更大。
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