【摘 要】
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自从2004年石墨烯独特性质得到确认以来,类石墨烯二维层状材料的制备及性质研究得到了快速发展。通常,二维层状材料可以剥离得到组成单元纳米片层,这些纳米片层显示出可调控的光学、电子、催化和电化学性质,是发展高性能光电器件的重要单元,显示了广阔的应用前景。单元素二维层状材料如黑磷、硼烯等是二维层状材料中的特殊一类,单元素纳米片层制备及其光电性质研究,将为二维材料表面科学基础研究和开发新型光电材料提供新
【基金项目】
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国家自然科学基金（51172137,21471093）；
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自从2004年石墨烯独特性质得到确认以来,类石墨烯二维层状材料的制备及性质研究得到了快速发展。通常,二维层状材料可以剥离得到组成单元纳米片层,这些纳米片层显示出可调控的光学、电子、催化和电化学性质,是发展高性能光电器件的重要单元,显示了广阔的应用前景。单元素二维层状材料如黑磷、硼烯等是二维层状材料中的特殊一类,单元素纳米片层制备及其光电性质研究,将为二维材料表面科学基础研究和开发新型光电材料提供新领域。理论计算结果表明,硼烯相比于石墨烯具有更高强度,更好柔韧性及导电性等特征,期待在能源、传感和催化等领域显示巨大应用潜力。但是,硼元素由于成键能力和丰富程度胜于碳,使得硼具有多面体晶体结构,趋向于形成具有复杂多面体结构的物质,导致目前为止还没有规模化液相制备硼烯纳米片层及其量子点的成熟方法,严重限制了硼烯类材料的大规模应用。为此,本论文以块体硼为前驱体,采用液相超声减薄技术,成功制备了尺寸均匀且分散性好的硼烯量子点（BQDs）。以制备的BQDs为柱撑剂,与Ti3C2Tx纳米片层复合组装制备了不同BQDs含量BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极,BQDs的修饰显著改善了复合电极材料的倍率性能及组装器件的能量密度。同时,将制备的BQDs作为界面修饰材料引入到钙钛矿太阳能电池功能层间,通过钝化界面缺陷形成梯度能级,提升了钙钛矿太阳能电池光电转换效率。论文共分为五章,第一章为论文相关研究内容综述,主要介绍了块体硼及硼烯的结构与性质,以及二维材料量子点的研究进展,提出了本研究的选题意义和目的、研究内容与创新点。第二章到第四章为实验部分,主要包括硼烯量子点的制备及性质研究,BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极制备及全固态柔性对称BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜对称电容器组装,硼烯量子点修饰的无机钙钛矿太阳能电池制备及其性质研究;第五章为全文总结。主要研究内容如下:（1）块体硼粉在NMP和NBA混合介质中液相超声处理,开发尺寸均一,大小约为4 nm的BQDs制备新方法。通过研究超声处理时间对制备BQDs的形貌、大小的影响确定制备尺寸大小及分布均匀BQDs的最佳条件。通过密度泛函理论对制备的大小及分布均匀BQDs尺寸与带隙关系进行理论计算,研究BQDs带隙随尺寸大小而变化规律。同时,对制备的BQDs进行光学性质表征,研究BQDs具有的蓝色荧光和好的光学稳定性;通过表征制备BQDs的电化学性质,,探讨制备的BQDs在储能材料领域应用的可行性。（2）以制备的BQDs为柱撑剂,与剥离的Ti3C2Tx纳米片制备不同BQDs含量BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极。通过系统表征不同BQDs含量BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极的形貌、结构及电化学性质,揭示BQDs均匀负载在Ti3C2Tx纳米片层上组装规律性,探明复合薄膜中BQDs的最佳复合含量。将BQDs含量为10%制备的B-10复合薄膜电极在6 M H2SO4电解液中进行电化学性质表征,电流密度为1 A/g时,质量比电容可达524 F/g,且具有更小的电荷转移电阻和溶液内阻。使用B-10薄膜组装全固态柔性对称电容器,系统研究组装器件的电化学性能、机械性能、能量密度及功率密度等参数,阐明BQDs柱撑BQDs/Ti3C2Tx复合电极材料性质改善的规律性。BQDs/Ti3C2Tx复合薄膜电极组装器件具有良好的倍率性能,当电流密度从1.25 mA/cm2增加到5 mA/cm2时的电容保持率为75%,扫速为100 mV/s时经过5000次循环后的电容保持率为93%。组装器件具有好的能量密度,当功率密度为416 W/L时,器件的体积能量密度可达40.4 Wh/L,即使功率密度达到1863 W/L时,器件体积能量密度仍然高达30.5 Wh/L。另外,组装器件也显示了良好的机械性能,弯折不同角度后器件的电容没有发生明显衰减。BQDs柱撑剂引入到Ti3C2Tx组装薄膜电极材料中,实现了制备电极材料比容量与柔性的优化平衡,将为发展高能量密度柔性薄膜超级电容器提供新思路。（3）以制备的BQDs修饰钙钛矿电池TiO2电子传输层,组装CsPbI2Br无机钙钛矿太阳能电池。通过研究BQDs修饰钙钛矿层和TiO2层后导致的层间强电子相互作用变化,揭示BQDs修饰TiO2层比未修饰TiO2层价带顶位置变化,使TiO2电子传输层与钙钛矿能级更加匹配,有利于光生电子从钙钛矿层至TiO2层的转移。同时,研究BQDs修饰CsPbI2Br太阳能电池引起的开路电压、短路电流和填充因子变化,选择BQDs的最佳修饰浓度,研究修饰材料组装器件的光电转换效率。在系统研究表征基础上,阐明BQDs应用于钙钛矿太阳能电池界面修饰降低界面处缺陷密度及钝化电子传输层和钙钛矿层的规律,揭示了通过在电子传输层和钙钛矿层间形成梯度能级提高电子传输效率,达到改善CsPbI2Br太阳能电池光电性能的途径,研究将为实现高效稳定的全无机钙钛矿太阳能电池性能改善提供新思路。
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