担载Fe_2(CO)_9络合物及其分散型Fe催化剂的CO吸脱附和催化作用

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担载于Al_2O_3和ZrO_2上的Fe_2(CO)_9络合物的羰基在真空中极易脱附,在Ar或H_2中250℃左右也可完全脱羰而成分散型催化剂.以ZrO_2为载体者在Ar中低温下易发生表面歧化反应而生成CO_2,高温下生成少量CH_4.吸附于分散型催化剂上的CO在Ar或H_2中均易发生岐化反应,以ZrO_2为载体者在H_2中发生加氢反应而生成CH_4,在CO加氢中其反应物除了大量CO_2外还有少量CH物.原位FT-IR谱表明以ZrO_2为载体者在He中或CO和H_2中均出现相当于多种中间物种的C-H振频带.根据实验结果提出了以ZrO_2为载体的Fe_2(CO)_9络合物在脱羰基过程中和在CO加氢反应过程中生成CH物种的机理. The carbonyl group of Fe_2 (CO) _9 complex supported on Al_2O_3 and ZrO_2 can be easily desorbed in vacuum, and can be completely decarbonated at 250 ℃ in Ar or H_2. With ZrO 2 as carrier, it is easy to produce surface disproportionation reaction at low and medium temperature of Ar to generate CO 2, and generate a small amount of CH 4 under high temperature. The CO adsorbed on the dispersed catalyst is prone to occur the disproportionation reaction in Ar or H 2. Hydrogenation reaction takes place in H 2 with ZrO 2 carrier to generate CH 4. In addition to the large amount of CO 2, the reactants in CO hydrogenation A small amount of CH objects. In-situ FT-IR spectra showed that ZrO_2 as a carrier showed a C-H vibrational band corresponding to many intermediate species in He or CO and H_2. Based on the experimental results, the mechanism of the formation of CH species during the decarbonylation of Fe 2 (CO) _9 with ZrO_2 as support and the CO hydrogenation reaction was proposed.
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