CH₄和CO₂由于其丰富的储量而价格相对低廉，因此将这两种物质转化成价值较高的化合物是很意义的事情。CO₂重整CH₄反应广泛应用于能量传输和Fischer-Tropsch合成，是天然气转化的重要手段之一。本工作运用理论计算的方法CO₂热重整CH₄反应机理、催化剂载体对过渡金属性质的影响以及催化机理进行了研究。 在CO₂热重整CH₄反应机理的研究中发现反应的链起始步骤是CH₄解离生成CH₃和H自由基。随后的反应是CH₃和CO₂之间的相互反应，生成了CH₃O自由基和反应的主要产物之一CO。另外CH₃O的进一步降解反应最终也生成CO。整个反应过程中所产生的H自由基之间和化合反应产生了反应的另一主产物H₂。在甲烷CO₂的热重整反应中CH_xO路径比CH_x路径更占优势。 以Ni／MgO催化剂为例研究了催化剂载体对过渡金属性质的影响。在研究中金属首先容易在阳离子空位上成核，而后金属易于在核上进一步生长而非在阴离子空位核规则位置上进行新的吸附。当然这个规律仅仅适用与高温条件下，因为低温条件下金属在氧化物表面的成核生长受动力学扩散控制。负载后Ni金属和载体之间发生了明显的电荷转移，而且Ni原子簇的磁距也发生的变化，这可能影响到金属对CO₂重整CH₄反应的催化性能。 计算了四种常用过渡金属（Ni、Pt、Rh和Ru）对CO₂重整CH₄起始反应的影响，在排除催化剂结构影响的情况下，发现Pt金属对CH₄的解离更有利。高的活化Gibbs自由能说明CO₂解离比CH₄解离困难。使用同样方法计算了CH₃可能反应的活化能和反应焓变，发现CH₃与O原子的反应最具有竞争力，说明CH_xO机理是CH₄的在单个金属上的主要反应路径。