【摘 要】
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近年,CO2加氢制甲醇技术初步克服了催化剂选择性低和稳定性差的难题,实现了工业化生产.然而作为氢源,氢气的廉价替代品却极少被报道.本文利用二元金属氧化物ZnO-ZrO2固溶体作为催化剂,在负电晕等离子体的辅助下将CO2和水蒸气转化为甲醇.结果表明,甲醇产量达到33.56μmol/h,是单独等离子体和单独催化剂条件下甲醇产量之和的1.4倍,催化剂与等离子体联用产生协同性.甲醇产量随反应电流和水蒸气流量的增大而增大,随CO2流量的增加而降低.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)和CO2-程序升
【机 构】
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西北大学化工学院,陕西西安710069
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近年,CO2加氢制甲醇技术初步克服了催化剂选择性低和稳定性差的难题,实现了工业化生产.然而作为氢源,氢气的廉价替代品却极少被报道.本文利用二元金属氧化物ZnO-ZrO2固溶体作为催化剂,在负电晕等离子体的辅助下将CO2和水蒸气转化为甲醇.结果表明,甲醇产量达到33.56μmol/h,是单独等离子体和单独催化剂条件下甲醇产量之和的1.4倍,催化剂与等离子体联用产生协同性.甲醇产量随反应电流和水蒸气流量的增大而增大,随CO2流量的增加而降低.X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)和CO2-程序升温脱附(CO2-TPD)表征发现,催化剂在负电晕等离子体反应条件下晶面间距增大,氧空位增多,这增强了催化剂的CO2吸附性能.CO2-漫反射傅里叶红外光谱(CO2-DRIFTs)分析结果表明,负电晕等离子体处理后的催化剂反应过程中会产生羧酸盐(COO-),是形成甲醇的主要中间物种.
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