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摘要 2014年6月1日～7月2日在黄土岭、马坡岭采样点采集PM10、PM2.5样本，研究PM10、PM2.5质量浓度的时空分布特征，并分析其与气温、风速、相对湿度、气压和降水的相关性。结果表明，黄土岭、马坡岭PM10平均日均浓度分别为108.37、91.00 μg/m3，日均浓度超标率分别为25.00%、18.75%；PM2.5平均日均浓度分别为73.48、65.09 μg/m3，日均浓度超标率分别为31.25%、34.38%。长沙市PM2.5污染比PM10严重。6月12～16日PM10、PM2.5污染最严重，出现了灰霾天气。PM2.5和PM10质量浓度呈显著正相关；PM10、PM2.5质量浓度与气温、风速、气压呈正相关，与相对湿度呈显著负相关，与降水量呈弱负相关。
关键词 PM10；PM2.5；污染特征；气象条件
中图分类号 S16 文献标识码 A 文章编号 0517-6611（2015）12-173-04
Abstract PM10 and PM2.5 samples were collected from June 1st to July 2nd in 2014 at Huangtuling and Mapoling. The temporal and spatial distribution characteristics of the mass concentrations of PM10 and PM2.5 were studied， and their relationships with air temperature， wind speed， relative humidity， air pressure and precipitation were analyzed. Results showed that average daily mass concentrations of PM10 at Huangtuling and Mapoling were 108.37 and 91.00 μg/m3 respectively， 25.00% and 18.75% of them exceeded the standard respectively. Average daily mass concentrations of PM2.5 at Huangtuling and Mapoling were 73.48 and 65.09 μg/m3 respectively， 31.25% and 34.38% of them exceeded the standard respectively. The pollution of PM2.5 was graver than that of PM10 in Changsha City. The pollution of PM10 and PM2.5 was most serious in the period of June 12th-16th， when haze weather emerged. The correlations between mass concentrations of PM2.5 and PM10 were significant positive. The mass concentrations of PM10 and PM2.5 were positively correlated with air temperature， wind speed and air pressure， significant negatively correlated with relative humidity， weaker negatively correlated with precipitation.
Key words PM10； PM2.5； Pollution characteristic； Meteorological condition
可吸入颗粒物（PM10）是大气环境中危害较大的污染物之一[1-2]，能散射太阳辐射，影响地球-大气系统能量平衡，降低大气能见度[3-4]，造成灰霾天气。可吸入颗粒物尤其是细粒子（PM2.5），还严重危害人体健康[5]。有研究表明，颗粒物的浓度水平与呼吸系统和心肺疾病的发病率、死亡率存在着正相关关系[6-7]。
长沙市东、南、西三面环山、北部低平的马蹄形地势，不利于污染源的扩散，PM10、PM2.5质量浓度居高不下，成为长沙市大气中首要污染物[8]。颗粒物污染状况与气象条件关系密切，在污染源分布及其排放相对稳定的情况下，颗粒物的浓度主要取决于各种气象条件下颗粒物的输送、扩散情况[9]。近年来对长沙市颗粒物的研究主要集中在颗粒物中重金属、水溶性离子等成分分析及源解析上[10-11]，而有关颗粒物与气象条件关系的研究却没有涉及。该研究根据2014年6月1日～7月2日期间2个采样点PM10、PM2.5的监测数据与同期的气象资料，对长沙市夏季PM10、PM2.5质量浓度时空分布特征及其与各气象要素的相关性进行了分析，为长沙市大气污染研究提供参考资料。
1 资料与方法
1.1 样品采集
2014年6月1日～7月2日，在位于长沙市市中心的黄土岭（112°98′25″ E、28°15′81″ N）、城乡结合部的马坡岭（113°08′ E、28°19′97″ N）采集PM10、PM2.5样品。PM10、PM2.5采样器为TH150C智能中流量TSP采样器，加载PM10、PM2.5切割头、玻璃纤维滤膜[有效直径（90±2）mm]采样。采样头设定流量为100 L/min，样品的采集时间设定为24 h（当日10：00～次日10：00）。每个采样点采集32组PM10样品和32组PM2.5样品，共采集128个有效样品。 1.2 样品分析
将玻璃纤维滤膜放在600 ℃条件下加热处理2 h，真空包装后放入冰箱待用。采样前后将滤膜置于25 ℃、相对湿度40%的天平室中24 h干燥、平衡、称重。通过采样前后滤膜重量之差，除以采样器上读取的采样标况体积，计算得出大气中PM10、PM2.5的质量浓度。
1.3 气象资料来源
气象参数采用黄土岭（自动站）、马坡岭（国家基本站）2个站点同期地面气象观测数据，包括气温、风速、相对湿度、气压和降水量。为了使气象资料与颗粒物监测资料尽可能对应，该研究取当日10：00～次日10：00逐时的气温、风速、相对湿度、气压平均值作为当日气象参数平均值。降水量取当日10：00～次日10：00的降水总量。
1.4 数据处理方法
数据全部采用IBM SPSS Statistics 19处理。软件中Pearson 相关性分析程序完成相关性分析，逐步回归分析程序完成线性回归分析。
2 结果与分析
2.1 PM10、PM2.5质量浓度分析
从采样期间2个采样点PM10、PM2.5的质量浓度变化（图1）可看出，黄土岭、马坡岭PM10日均浓度的变化范围分别为43.80～199.00、23.00～199.00 μg/m3，平均日均浓度分别为108.37、91.00 μg/m3；黄土岭、马坡岭PM2.5日均浓度的变化范围分别为35.53～165.00、20.00～157.00 μg/m3，平均日均浓度分别为73.48、65.09 μg/m3。根据《环境空气质量标准》GB3095-2012中PM10、PM2.5二级标准日均浓度限值（150和75 μg/m3）得出，黄土岭、马坡岭PM10日均浓度超标率分别为25.00%、1875%，PM2.5日均浓度超标率分别为31.25%、34.38%。可见黄土岭受颗粒物污染比马坡岭严重，2个采样点PM2.5污染均比PM10严重。
由图1可知，PM10和PM2.5的质量浓度变化范围较大。将采样期分为清洁天气和污染天气两部分。以《环境空气质量标准》GB3095-2012中PM10、PM2.5二级标准日均浓度限值作比较[2]，黄土岭、马坡岭PM10日均浓度分别有8、6 d超过该限值，PM2.5日均浓度分别有10、11 d超过该限值，定义为污染天气，未超过该限值的为清洁天气。PM10和PM2.5在整个采样期呈同步变化趋势，出现典型的清洁—污染—清洁天气过程。6月12～16日PM10、PM2.5污染最严重，出现了灰霾天气。
2.2 PM2.5占PM10百分比情况
由图2可知，2个采样点PM2.5和PM10质量浓度呈显著正相关。线性回归结果表明黄土岭、马坡岭PM2.5占PM10质量载荷分别为63.8%、71.6%，表明PM2.5对PM10污染贡献显著。
2.3 PM10、PM2.5质量浓度与各气象要素相关性分析
2.3.1
气温对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
采样期间，2个采样点日均气温范围为23.55～29.94 ℃。经相关性分析（表1和图3）表明，黄土岭、马坡岭PM10质量浓度与气温呈正相关，相关系数分别为0.123和0.456，PM2.5质量浓度与气温亦呈正相关，相关系数分别为0.244和0.352，主要原因是夏季太阳辐射强度大，持续高温使大气光化学反应异常活跃，生成了更多的二次性气溶胶（以PM2.5为主）[12]。 马坡岭颗粒物浓度与气温正相关更显著的原因则与采样点地表土地覆盖类型有关，黄土岭采样点地表为水泥地，而马坡岭采样点地表为沙土，高温时湍流活动较为活跃，地表沙土解冻，有利于起沙[13]。
2.5污染特征及其与气象条件的关系
2.3.2
风速对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
风是影响污染物稀释扩散的重要因子。一般来说，风速大，大气污染物被混合稀释，并向下风方向输送，大气环境质量较好；风速小，水平输送能力就差，扩散能力也差，从而使污染物浓度增高[14]。由图4可知，与以往的研究不同[2，15-16]，整个采样期间PM10、PM2.5质量浓度与风速变化趋势一致。可能原因是夏季日出较早，日照较强，热力湍流发展强烈，热力和机械湍流共同作用使大气混合层高度大于其他季节[17]。随着大气混合层高度的增加，大气的湍流交换和垂直扩散能力加强，有利于颗粒物的扩散和运移，大的风速可带来远距离传输的沙尘[18]，同时夏季炎热干燥，风速大更容易引起二次扬尘[19]，从而导致颗粒物质量浓度增大，尤其是PM10浓度的增大[20]。
2.3.3
相对湿度对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
采样期间，2个采样点日均相对湿度为51.71%～85.75%。由表1和图5可知，在各气象要素中，PM10、PM2.5质量浓度与相对湿度的相关性最显著，呈显著的负相关。可能是因为颗粒物在较高相对湿度时容易吸湿沉降，且多数较高相对湿度的日期均存在降水事件，降雨冲刷过程使颗粒物质量浓度明显下降[21]。
2.3.4
气压对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
气压的高低与大气环流形势密切相关。当地面受低压控制时，四周高压气团流向中心，中心形成上升气流，通常风力较大，利于污染物向上扩散，颗粒物浓度较小；地面受高压控制时，中心部位出现下沉气流，阻止污染物向上扩散，在稳定高压的控制下，大气污染加重，颗粒物浓度较大[22]。由表1和图6可知，2个采样点PM10、PM2.5质量浓度与气压呈正相关，但相关性均不显著，可见气压是影响颗粒物浓度变化的次要因素。
2.3.5
降水对PM10、PM2.5质量浓度的影响。 降水过程中，部分颗粒物在云层内被水汽吸附做了云滴和雨滴的凝结核，从而被雨水冲刷而清除[22]。由表1和图7可知，2个采样点PM10、PM2.5质量浓度与降水量之间的负相关性并不显著。降水过程发生的不连续性导致降水样本量减少可能是相关性较弱的直接原因[23]。
3 结论
（1）黄土岭、马坡岭PM10平均日均浓度分别为108.37、91.00 μg/m3，日均浓度超标率分别为25.00%、18.75%；PM2.5平均日均浓度分别为73.48、65.09 μg/m3，日均浓度超标率分别为31.25%、34.38%。
（2）黄土岭受颗粒物污染比马坡岭严重，2个采样点严重，出现了灰霾天气。
（3）PM2.5和PM10质量浓度呈显著正相关，黄土岭、马坡岭PM2.5占PM10质量载荷分别为63.8%、71.6%，表明PM2.5对PM10污染贡献显著。
（4）PM10、PM2.5质量浓度与气温呈正相关，是因为夏季持续高温使大气光化学反应异常活跃，生成了更多的二次性气溶胶；与风速亦呈正相关，可能原因是夏季大气混合层高度大于其他季节，随着大气混合层高度的增加，大气的湍流交换和垂直扩散能力加强，有利于颗粒物的扩散和运移，大的风速可带来远距离传输的沙尘，亦更容易引起二次扬尘；与相对湿度呈显著负相关，可能是因为颗粒物在较高相对湿度时容易吸湿沉降，且多数较高相对湿度的日期均存在降水事件；与气压呈弱正相关；与降水量呈弱负相关。
参考文献
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关键词 PM10；PM2.5；污染特征；气象条件
中图分类号 S16 文献标识码 A 文章编号 0517-6611（2015）12-173-04
Abstract PM10 and PM2.5 samples were collected from June 1st to July 2nd in 2014 at Huangtuling and Mapoling. The temporal and spatial distribution characteristics of the mass concentrations of PM10 and PM2.5 were studied， and their relationships with air temperature， wind speed， relative humidity， air pressure and precipitation were analyzed. Results showed that average daily mass concentrations of PM10 at Huangtuling and Mapoling were 108.37 and 91.00 μg/m3 respectively， 25.00% and 18.75% of them exceeded the standard respectively. Average daily mass concentrations of PM2.5 at Huangtuling and Mapoling were 73.48 and 65.09 μg/m3 respectively， 31.25% and 34.38% of them exceeded the standard respectively. The pollution of PM2.5 was graver than that of PM10 in Changsha City. The pollution of PM10 and PM2.5 was most serious in the period of June 12th-16th， when haze weather emerged. The correlations between mass concentrations of PM2.5 and PM10 were significant positive. The mass concentrations of PM10 and PM2.5 were positively correlated with air temperature， wind speed and air pressure， significant negatively correlated with relative humidity， weaker negatively correlated with precipitation.
Key words PM10； PM2.5； Pollution characteristic； Meteorological condition
可吸入颗粒物（PM10）是大气环境中危害较大的污染物之一[1-2]，能散射太阳辐射，影响地球-大气系统能量平衡，降低大气能见度[3-4]，造成灰霾天气。可吸入颗粒物尤其是细粒子（PM2.5），还严重危害人体健康[5]。有研究表明，颗粒物的浓度水平与呼吸系统和心肺疾病的发病率、死亡率存在着正相关关系[6-7]。
长沙市东、南、西三面环山、北部低平的马蹄形地势，不利于污染源的扩散，PM10、PM2.5质量浓度居高不下，成为长沙市大气中首要污染物[8]。颗粒物污染状况与气象条件关系密切，在污染源分布及其排放相对稳定的情况下，颗粒物的浓度主要取决于各种气象条件下颗粒物的输送、扩散情况[9]。近年来对长沙市颗粒物的研究主要集中在颗粒物中重金属、水溶性离子等成分分析及源解析上[10-11]，而有关颗粒物与气象条件关系的研究却没有涉及。该研究根据2014年6月1日～7月2日期间2个采样点PM10、PM2.5的监测数据与同期的气象资料，对长沙市夏季PM10、PM2.5质量浓度时空分布特征及其与各气象要素的相关性进行了分析，为长沙市大气污染研究提供参考资料。
1 资料与方法
1.1 样品采集
2014年6月1日～7月2日，在位于长沙市市中心的黄土岭（112°98′25″ E、28°15′81″ N）、城乡结合部的马坡岭（113°08′ E、28°19′97″ N）采集PM10、PM2.5样品。PM10、PM2.5采样器为TH150C智能中流量TSP采样器，加载PM10、PM2.5切割头、玻璃纤维滤膜[有效直径（90±2）mm]采样。采样头设定流量为100 L/min，样品的采集时间设定为24 h（当日10：00～次日10：00）。每个采样点采集32组PM10样品和32组PM2.5样品，共采集128个有效样品。 1.2 样品分析
将玻璃纤维滤膜放在600 ℃条件下加热处理2 h，真空包装后放入冰箱待用。采样前后将滤膜置于25 ℃、相对湿度40%的天平室中24 h干燥、平衡、称重。通过采样前后滤膜重量之差，除以采样器上读取的采样标况体积，计算得出大气中PM10、PM2.5的质量浓度。
1.3 气象资料来源
气象参数采用黄土岭（自动站）、马坡岭（国家基本站）2个站点同期地面气象观测数据，包括气温、风速、相对湿度、气压和降水量。为了使气象资料与颗粒物监测资料尽可能对应，该研究取当日10：00～次日10：00逐时的气温、风速、相对湿度、气压平均值作为当日气象参数平均值。降水量取当日10：00～次日10：00的降水总量。
1.4 数据处理方法
数据全部采用IBM SPSS Statistics 19处理。软件中Pearson 相关性分析程序完成相关性分析，逐步回归分析程序完成线性回归分析。
2 结果与分析
2.1 PM10、PM2.5质量浓度分析
从采样期间2个采样点PM10、PM2.5的质量浓度变化（图1）可看出，黄土岭、马坡岭PM10日均浓度的变化范围分别为43.80～199.00、23.00～199.00 μg/m3，平均日均浓度分别为108.37、91.00 μg/m3；黄土岭、马坡岭PM2.5日均浓度的变化范围分别为35.53～165.00、20.00～157.00 μg/m3，平均日均浓度分别为73.48、65.09 μg/m3。根据《环境空气质量标准》GB3095-2012中PM10、PM2.5二级标准日均浓度限值（150和75 μg/m3）得出，黄土岭、马坡岭PM10日均浓度超标率分别为25.00%、1875%，PM2.5日均浓度超标率分别为31.25%、34.38%。可见黄土岭受颗粒物污染比马坡岭严重，2个采样点PM2.5污染均比PM10严重。
由图1可知，PM10和PM2.5的质量浓度变化范围较大。将采样期分为清洁天气和污染天气两部分。以《环境空气质量标准》GB3095-2012中PM10、PM2.5二级标准日均浓度限值作比较[2]，黄土岭、马坡岭PM10日均浓度分别有8、6 d超过该限值，PM2.5日均浓度分别有10、11 d超过该限值，定义为污染天气，未超过该限值的为清洁天气。PM10和PM2.5在整个采样期呈同步变化趋势，出现典型的清洁—污染—清洁天气过程。6月12～16日PM10、PM2.5污染最严重，出现了灰霾天气。
2.2 PM2.5占PM10百分比情况
由图2可知，2个采样点PM2.5和PM10质量浓度呈显著正相关。线性回归结果表明黄土岭、马坡岭PM2.5占PM10质量载荷分别为63.8%、71.6%，表明PM2.5对PM10污染贡献显著。
2.3 PM10、PM2.5质量浓度与各气象要素相关性分析
2.3.1
气温对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
采样期间，2个采样点日均气温范围为23.55～29.94 ℃。经相关性分析（表1和图3）表明，黄土岭、马坡岭PM10质量浓度与气温呈正相关，相关系数分别为0.123和0.456，PM2.5质量浓度与气温亦呈正相关，相关系数分别为0.244和0.352，主要原因是夏季太阳辐射强度大，持续高温使大气光化学反应异常活跃，生成了更多的二次性气溶胶（以PM2.5为主）[12]。 马坡岭颗粒物浓度与气温正相关更显著的原因则与采样点地表土地覆盖类型有关，黄土岭采样点地表为水泥地，而马坡岭采样点地表为沙土，高温时湍流活动较为活跃，地表沙土解冻，有利于起沙[13]。
2.5污染特征及其与气象条件的关系
2.3.2
风速对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
风是影响污染物稀释扩散的重要因子。一般来说，风速大，大气污染物被混合稀释，并向下风方向输送，大气环境质量较好；风速小，水平输送能力就差，扩散能力也差，从而使污染物浓度增高[14]。由图4可知，与以往的研究不同[2，15-16]，整个采样期间PM10、PM2.5质量浓度与风速变化趋势一致。可能原因是夏季日出较早，日照较强，热力湍流发展强烈，热力和机械湍流共同作用使大气混合层高度大于其他季节[17]。随着大气混合层高度的增加，大气的湍流交换和垂直扩散能力加强，有利于颗粒物的扩散和运移，大的风速可带来远距离传输的沙尘[18]，同时夏季炎热干燥，风速大更容易引起二次扬尘[19]，从而导致颗粒物质量浓度增大，尤其是PM10浓度的增大[20]。
2.3.3
相对湿度对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
采样期间，2个采样点日均相对湿度为51.71%～85.75%。由表1和图5可知，在各气象要素中，PM10、PM2.5质量浓度与相对湿度的相关性最显著，呈显著的负相关。可能是因为颗粒物在较高相对湿度时容易吸湿沉降，且多数较高相对湿度的日期均存在降水事件，降雨冲刷过程使颗粒物质量浓度明显下降[21]。
2.3.4
气压对PM10、PM2.5质量浓度的影响。
气压的高低与大气环流形势密切相关。当地面受低压控制时，四周高压气团流向中心，中心形成上升气流，通常风力较大，利于污染物向上扩散，颗粒物浓度较小；地面受高压控制时，中心部位出现下沉气流，阻止污染物向上扩散，在稳定高压的控制下，大气污染加重，颗粒物浓度较大[22]。由表1和图6可知，2个采样点PM10、PM2.5质量浓度与气压呈正相关，但相关性均不显著，可见气压是影响颗粒物浓度变化的次要因素。
2.3.5
降水对PM10、PM2.5质量浓度的影响。 降水过程中，部分颗粒物在云层内被水汽吸附做了云滴和雨滴的凝结核，从而被雨水冲刷而清除[22]。由表1和图7可知，2个采样点PM10、PM2.5质量浓度与降水量之间的负相关性并不显著。降水过程发生的不连续性导致降水样本量减少可能是相关性较弱的直接原因[23]。
3 结论
（1）黄土岭、马坡岭PM10平均日均浓度分别为108.37、91.00 μg/m3，日均浓度超标率分别为25.00%、18.75%；PM2.5平均日均浓度分别为73.48、65.09 μg/m3，日均浓度超标率分别为31.25%、34.38%。
（2）黄土岭受颗粒物污染比马坡岭严重，2个采样点严重，出现了灰霾天气。
（3）PM2.5和PM10质量浓度呈显著正相关，黄土岭、马坡岭PM2.5占PM10质量载荷分别为63.8%、71.6%，表明PM2.5对PM10污染贡献显著。
（4）PM10、PM2.5质量浓度与气温呈正相关，是因为夏季持续高温使大气光化学反应异常活跃，生成了更多的二次性气溶胶；与风速亦呈正相关，可能原因是夏季大气混合层高度大于其他季节，随着大气混合层高度的增加，大气的湍流交换和垂直扩散能力加强，有利于颗粒物的扩散和运移，大的风速可带来远距离传输的沙尘，亦更容易引起二次扬尘；与相对湿度呈显著负相关，可能是因为颗粒物在较高相对湿度时容易吸湿沉降，且多数较高相对湿度的日期均存在降水事件；与气压呈弱正相关；与降水量呈弱负相关。
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