【摘 要】
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以醋酸铜为前驱物,采用浸渍法负载后进行热处理使醋酸铜热解,获得了负载型无氯Cu2O/AC(活性炭)催化剂,并通过催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC).在氮气和惰性气
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以醋酸铜为前驱物,采用浸渍法负载后进行热处理使醋酸铜热解,获得了负载型无氯Cu2O/AC(活性炭)催化剂,并通过催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC).在氮气和惰性气体气氛下,一水合醋酸铜Cu(CH3COO)2.H2O在30~450℃范围内产生3个失重过程,其中在150~300℃范围内Cu(CH3.COO)2热解生成Cu2O;而在300~450℃范围内生成单质Cu.在200~350℃范围内,将Cu(CH3COO)2.H2O/AC加热处理4 h后,催化剂上逐步形成了Cu2O,到350℃时,水合醋酸铜几乎全部转化为Cu2O,并有极少量单质Cu形成.在300~350℃热处理4 h后,催化剂中铜主要以Cu2O形式存在,并表现出良好的氧化羰基化催化活性.在n(CO)∶n(MeOH)∶n(O2)=4∶10∶1及SV=5600 h-1条件下,于300℃热处理4 h所制备的催化剂的甲醇转化率达到6.21%,DMC的时空收率为128.16 mg.g-1.h-1,选择性为64.26%.
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