【摘 要】
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碳酸氧铋（Bi2O2CO3, BOC）是一种新兴的半导体光催化剂.然而,纯BOC具有较强的紫外光吸收能力和较高的载流子复合率,因而其光催化效率较低.本研究通过添加NaBH4在BOC表面引入氧缺
【机 构】
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重庆大学煤矿灾害动力学与控制国家重点实验室,资源及环境科学学院; 重庆工商大学环境与资源学院,催化与环境新材料重庆市重点实验室; 重庆交通大学材料科学与工程学院; 重庆大
【基金项目】
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supported by the National Key R&D Program of China(2016YFC02047);the National Natural Science Foundation of China(21822601,21777011,and 21501016);the Graduate Research and Innovation Foundation of C
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碳酸氧铋（Bi2O2CO3, BOC）是一种新兴的半导体光催化剂.然而,纯BOC具有较强的紫外光吸收能力和较高的载流子复合率,因而其光催化效率较低.本研究通过添加NaBH4在BOC表面引入氧缺陷（标记为OV-BOC）,以拓宽光吸收范围,提高电荷分离效率.结果表明, NaBH4的加入改变了BOC的表面结构,产生了更多的氧缺陷作为活化反应物的反应位点,使光催化净化NO的去除率由BOC的10.0%提高到OV-BOC的50.2%.XRD、XPS和EPR的测定结果证明了含有氧缺陷的正方晶系BOC的成功合成.SEM和TEM表征发现OV-BOC为纳米片状结构,并且其表面的确因缺陷而形成了晶格条纹的变化.UV-vis DRS、Mott-Schottky和禁带宽度计算结果发现BOC中的氧缺陷可以减小禁带宽度,而PL和SPV的测定结果表明氧缺陷也促进了电荷转移.根据ESR谱和DFT计算结果, OV-BOC的所有活性氧信号强度大大超过BOC,进一步证明氧缺陷可以促进载流子的生成和运输.此外, OV-BOC的·OH信号强度超过BOC,说明氧缺陷可以驱动电子/空穴的分离,从而促进·OH的产生.因此, O2和H2O分子的活化被促进,从而产生更多的活性氧参与光催化反应并极大地提高了NO的去除效率.另外,利用原位红外光谱动态监测了光催化氧化NO反应的中间产物的演化过程.结合原位红外光谱和DFT的结果表明,氧缺陷能促进OV-BOC中间产物和表面氧缺陷之间的电子交换,使反应物更容易被活性自由基氧化,这有利于NO转化为目标产物从而抑制毒副产物的生成.该研究为提高光催化剂活性和选择性提供了新的途径,也为理解气相光催化反应机理提供了新的思路.
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