【摘 要】
：
传统工业合成氨Haber-Bosch工艺条件要求严苛,并且存在高能耗以及高CO2排放问题.电催化氮气还原(nitrogen reduction reaction,NRR)是一种在常温常压下利用氮气合成氨的新工艺,具有成本低、反应条件温和、环境友好等优势.但该反应所需过电位较高,水解析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)竞争明显,导致电流密度和选择性较低,无法达到工业应用水平.本文在介绍电催化NRR合成氨的反应机理的基础上,主要从氮气分子的吸附活化和电还原阶段反应过程出发
【机 构】
：
南开大学环境科学与工程学院,天津300350
论文部分内容阅读
传统工业合成氨Haber-Bosch工艺条件要求严苛,并且存在高能耗以及高CO2排放问题.电催化氮气还原(nitrogen reduction reaction,NRR)是一种在常温常压下利用氮气合成氨的新工艺,具有成本低、反应条件温和、环境友好等优势.但该反应所需过电位较高,水解析氢反应(hydrogen evolution reaction,HER)竞争明显,导致电流密度和选择性较低,无法达到工业应用水平.本文在介绍电催化NRR合成氨的反应机理的基础上,主要从氮气分子的吸附活化和电还原阶段反应过程出发,综述了电催化氮气还原合成氨反应中HER与NRR的竞争机制.重点梳理了通过设计催化剂和反应体系抑制HER的国内外最新研究成果,最后对电催化NRR合成氨面临的挑战和机遇进行了展望.
其他文献
以某600MW燃煤机组环保岛系统为研究对象,利用ASPEN Plus软件对烟气污染物脱除过程进行建模,并通过仿真实验对氨氮摩尔比、循环浆液pH、脱硫塔液气比、烟气温度、烟气流量等运行参数进行了敏感性分析,获得了烟气污染物脱除系统对各参数的静态响应特性.结果表明,对于在钒钛基催化剂上发生的选择性催化还原脱硝反应,氨氮摩尔比应略高于0.92,以保证脱硝效率,减小运行成本和氨逃逸量;当氨逃逸量在允许范围内时,提高浆液pH有利于增强脱硫作用和增加石膏产量,同时,应尽量降低脱硫塔液气比以减小运行成本,但液气比不可小
超疏水表面是防止低温条件下风机叶片表面结冰、保证机组安全运行的重要材料之一.本文以十四酸乙醇溶液和铜片为前体,基于溶剂热法将十四酸铜原位生长于铜片表面,通过调控前体浓度和反应时间获得了不同润湿性的疏水表面,实现了疏水表面润湿性的有效调控.此外,采用扫描电子显微镜(SEM)观察了十四酸铜团簇的微结构及分布状态;借助X射线衍射仪(XRD)验证团簇粉末的晶格成分;通过接触角测量仪量化不同条件下样品的表面润湿性.结果表明,随着铜片表面十四酸铜团簇密集程度的增加,液滴与铜片的接触角增大,铜片润湿性降低;十四酸乙醇溶
为满足多光场相机测量系统快速、准确地重建火焰三维温度场的需求,针对火焰辐射光场采样具有低秩性和方向冗余性的问题,本文提出了一种基于特征光线选择的光场采样优化方法.该方法根据辐射光线穿行火焰网格的顺序以及入射角度的特点,通过选取特征光线来表征原始光场采样,以降低火焰辐射光场采样间的方向冗余性.采用数值计算对该方法的抗噪性和适用性进行了分析,进一步对乙烯层流双峰扩散火焰开展了实验验证研究.结果表明,该采样优化方法能够良好地适用于多光场相机系统,当向光线辐射强度添加不同水平的噪声时,与运用原始采样进行重建相比,
为解决微小粒径分散相分离效率不高,制约水力旋流器分离效率深度提升的问题,本文以液-液水力旋流器为分析对象,在总结已有理论及研究成果基础上,分别从影响旋流分离效率的关键物理因素,包括分散相在旋流场内的停留时间、分散相粒径、分散相距轴心旋转半径、分散相切向旋转速度以及旋流分离工艺系统五个方面出发,首先对已有提升旋流分离效率的水力旋流器串联工艺、分散相粒径聚结器、小直径旋流分离器及增强切向速度的动态水力旋流器等技术措施进行分析总结,并在此基础上提出了促进旋流分离效率深度提升的新型技术方案,为液-液两相以及固-液
石化行业智能化建设是“中国制造2025”的重要内容,加强信息物理系统(CPS)建设是实现石化行业智能化的重要保障.本文基于某炼化企业CPS建设需要,以变换装置建模为重点,采用混合建模方法进行模型的研发.通过Aspen plus模拟生产流程并进行灵敏度分析,模拟产生系列运行数据;利用混合建模方法对训练组数据进行挖掘,估算了反应器R2204的动力学参数,建立了混合模型,并采用预测组数据进行验证.结果表明,通过该方法所得模型在预测反应器出口最关键组分CO组成时相对偏差较小(25组数据平均偏差为2.78％,最大一
自吸式搅拌桨具有强化多相及均相体系混合的特性,被广泛应用于化工冶金等领域.本文提出了一种新型涡轮自吸桨,并对其在混合及氧化还原过程中的强化作用进行了研究.以电导率法作为测定方法,以混合均匀时间作为表征参数,对搅拌转速、搅拌输入功率、示踪剂添加位置、吸气和吸液混合等影响因素进行了系统研究.研究结果表明,混合均匀时间随搅拌转速增加而降低,且存在临界转速,即为200r/min,当搅拌转速大于临界转速200r/min后,混合均匀时间基本维持稳定;当搅拌桨以吸气形式运转时,其他条件相同的情况下,自吸桨200r/mi
高炉煤气(BFG)作为炼铁过程中副产的可燃气体,具有明显的资源回收价值,但其同时存在热值低、成分复杂等问题.目前大多数研究集中在对羰基硫(COS)、硫化氢(H2S)等有害成分的脱除,而鲜有对高炉煤气特征组分的研究或报道.研究者对高炉煤气特征组分的来源、生成路径等不明朗,导致在研究过程中忽略了煤气复杂组分的相互影响,很多技术在工业应用时问题频发.本文阐述并分析了高炉煤气特征组分的来源及生成路径,进而讨论了高炉煤气特征组分对脱硫过程的影响.高炉原料、燃料和空气在高温条件下经过复杂的化学反应,生成粉尘、N2、O
为降低氢液化厂的生产能耗与投资成本,加快我国氢能商业化、民用化的发展,本文提出了一种采用液化天然气(LNG)预冷的新型双压Linde-Hampson(L-H)氢液化工艺系统.系统的设计液氢产量为5t/d,采用膨胀降温与换热冷却相结合的方法实现了对氢气的深冷.借助Aspen HYSYS软件对工艺流程展开了详细的模拟计算与分析,结果表明,该氢液化系统的比能耗为9.802kWh/kgH2,?效率为41.4％,系统的总?损失为1373.3kW,其中换热设备的?损失占主要部分;在对系统中关键参数进行的灵敏度分析中发
为增强缠绕管式换热器的综合换热性能,本文提出一种沿径向安装于缠绕管式换热器芯筒内壁上的直插式垫条型内插件.通过数值模拟的手段,研究了直插式垫条型缠绕管式换热器的流动与换热性能.相比于传统结构,直插式垫条在固定管束相对位置的同时也可作为涡发生器,影响管束形成的尾流场,对管束边界层产生持续的扰动,增强缠绕管式换热器的综合换热性能.计算结果表明,在相同的进口工况下,直插式垫条型缠绕管式换热器壳侧努塞尔数相比于传统结构提高了13.01％～15.55％,压降升高了1.3％～4.3％,综合换热性能可提高7.4％～10
有机朗肯循环(ORC)发电是将中低温热源转化为高品位电能的有效途径之一.本文针对热源温度为100～150℃的亚临界饱和有机朗肯循环系统,选用4种有机工质,首先分析热源温度和工质对单级/双循环发电系统?效率和加热器?效率的变化规律,进而对双循环系统窄点温差对系统和加热器?效率的影响进行分析.主要结论包括:在相同热源温度下,R245fa为工质时,双循环系统及加热器的?效率相对于单循环系统的?效率大幅提升,在热源温度为130℃时,系统?效率提高了14.45％.随着窄点温差的增大,系统和加热器?效率减少;不同热源