巯基功能化介孔材料高效锚定钯负载型催化剂的制备及其苯酚加氢催化性能

来源 :催化学报 | 被引量 : 0次 | 上传用户:skgoo1989
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以含巯基官能团有机硅烷修饰的介孔材料MCM-41和SBA-15为载体, 采用浸渍-氢气还原法制备了高分散和高活性的负载型Pd催化剂. X射线衍射、N2吸附-脱附和透射电子显微镜表征结果显示, 所制Pd催化剂Pd-SH-MCM-41和Pd-SH-SBA-15具有很好的长程有序结构、分布均匀的孔径、高比表面积及高度分散的Pd颗粒. 苯酚加氢反应结果表明, 以Pd-SH-MCM-41和Pd-SH-SBA-15为催化剂时, 在80oC, 1.0 MPa反应1 h, 苯酚转化率达99%以上, 环己酮选择性为98%. 它们的催化活性为商业Pd/C催化剂的5倍, Pd/MCM-41和Pd/SBA-15催化剂的3倍. 这可归因于介孔材料表面修饰的巯基官能团对Pd的锚定作用, 避免了Pd颗粒的团聚, 使其高度分散在介孔材料上. The supported Pd catalysts with high dispersion and high activity were prepared by impregnation-hydrogen reduction using mesoporous MCM-41 and SBA-15 modified by mercapto-functional organosilane as catalysts. X-ray diffraction, N2 adsorption-desorption and transmission The results of electron microscopy showed that Pd-SH-MCM-41 and Pd-SH-SBA-15 have good long-range order structure, uniform distribution of pore size, high specific surface area and highly dispersed Pd particles. The results of hydrogenation showed that when Pd-SH-MCM-41 and Pd-SH-SBA-15 were used as catalysts, the conversion of phenol was above 99% and the selectivity to cyclohexanone was 98% %. Their catalytic activity is three times that of the commercial Pd / C catalyst and three times that of the Pd / MCM-41 and Pd / SBA-15 catalysts.This is attributable to the anchoring of the surface-modified mercapto-functional mesopores on Pd Role, to avoid the agglomeration of Pd particles, making it highly dispersed in the mesoporous material.
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