MoS2@ZnxCd1-xS增强可见光诱导产氢性能同时降解抗生素废水:固溶体策略助力光催化(英文)

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随着工业化进程的加快,能源的需求亦随之增长.以传统不可再生的化石燃料为主体的能源结构,虽然可以满足日常能源需求,但是使用后其排放的氮氧化物,硫氧化物以及CO2温室气体将会对人类的环境造成污染.因此,开发清洁可持续的新型能源成为重要的研究方向之一.氢能作为一种可持续能源,具有高热值、零排放等优点,而光催化粉末体系制氢则具有低成本,低污染等优势.因此,光催化制氢有望成为未来氢能重要的生产方式之一.然而,由于目前关于光催化制氢的研究大多集中于牺牲剂体系,例如醇类及醇胺类体系.传统牺牲剂体系作为探索光催化制氢的作用机制是很有效的,但是具体到未来工业化进程中,其经济性还需进一步的提高,且其中甲醇、乙醇等本身也可作为一种燃料使用.因此,开发廉价的牺牲剂体系,也成了未来工业化进程中的一个重要方面.本文选用MoS2@ZnxCd1-xS作为催化剂,以抗生素废水作为牺牲剂,在可见光照射下实现产氢的同时,降解阿莫西林抗生素废水,相比于单独的MoS2@ZnS及MoS2@CdS体系,性能明显的提高.通过扫描电镜与元素分布测试证明了各个元素的存在及分布.XRD结果表明, MoS2@ZnxCd1-xS是以固溶体形式存在,并非简单地物理混合.随后HRTEM进一步证实所形成的固溶体催化剂呈六方晶相.采用XPS和Raman分析了元素的化学环境,发现固溶体与MoS2可能是通过Mo-S-Cd/Zn键而结合;而MoS2表现出1-T与2-H的混相结构.材料的吸光性能通过紫外可见漫反射测试.我们发现,随着ZnS含量的不断增加,固溶体在可见光区域的吸收不断减弱,同时吸收带边向着紫外光区移动.而光催化制氢性能测试实验表明, Zn0.5Cd0.5S体系呈现出最佳的性能,这可能是因为当Cd:Zn=1:1时,固溶体策略对于CdS在热力学与动力学方面的提升均达到最佳.而MoS2量的增加,产氢效果也呈现出"火山峰"似的规律,过多的MoS2将会吸收主要的入射光,从而使Zn0.5Cd0.5S不能被有效地激发进而参与到反应中去.液相色谱-质谱联用技术表明阿莫西林的降解不仅仅是由于吸附所致,光催化也存在一定的贡献.而反应前后的XRD与XPS结果则表明了催化剂结构稳定.
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