【摘 要】
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甲烷二氧化碳重整制合成气提供了一条综合利用碳源、氢源，同时转化两种难活化小分子，并消除两种主要温室气体的技术路线，具有经济、环保、科学的多重研究价值。本论文利用碳
【机 构】
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等离子体物理化学实验室,大连理工大学化学学院,大连 116024
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甲烷二氧化碳重整制合成气提供了一条综合利用碳源、氢源，同时转化两种难活化小分子，并消除两种主要温室气体的技术路线，具有经济、环保、科学的多重研究价值。本论文利用碳化物与贵金属相似的催化性质，构建了金属与碳化物复合型催化剂：利用金属(Ni)对甲烷的活化裂解性能，解决碳化物催化剂因二氧化碳氧化失活的问题；利用碳化物对二氧化碳的活化性能，解决单纯Ni 基催化剂表面积炭的问题，研究了Ni-Mo2C 复合型催化剂在催化重整反应中的催化性能及该复合型催化剂上“氧化-碳化”的催化循环的建立(如图1)。主要研究成果：(1)碳化物(Mo2C)催化剂常压下易氧化，但加入镍后Ni-Mo2C 催化剂甲烷活性达90％，而且在35 h 能保持稳定。说明Ni 的存在可显著提高催化剂的活性和稳定性。(2) 不同Ni/Mo 比的Ni-Mo2C 催化剂在重整反应中失活的原因不同，低Ni/Mo 比样品失活的原因是发生体相氧化，而高Ni/Mo 比样品失活的原因则是由于表面积炭，只有在适当的Ni/Mo 比条件下才能建立稳定的“氧化-碳化”催化循环。
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