旋转对Czochralski熔体晶体生长中热对流过程的影响

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Czochralski(Cz)法是工业上最常见的熔体晶体生长技术,其生长晶体质量主要受熔体流动影响。在这种晶体生长过程中,坩埚与晶体之间存在温度差,从而在熔体自由表面上形成表面张力梯度,驱动熔体流动;同时,在常重力条件下,由于密度差产生的浮力也是熔体流动的重要驱动力;在结晶过程中,由于溶质的偏析作用,使得熔体内的溶质/杂质浓度分布不均匀,从而在自由表面上产生溶质毛细力。各种驱动力的相互耦合作用使得熔体内的流动变得非常复杂。为了使熔体内的流动更加稳定,溶质分布更加均匀,工业上往往会使晶体和坩埚旋转,以获得高质量的晶体,为此,毛细力、浮力、旋转离心力和Coriolis力共同耦合驱动的熔体热对流过程受到了极大的关注。虽然已经有许多研究致力于分析Cz法熔体晶体生长过程中复杂流动的基本特征和流型演变过程,但目前对多力场耦合驱动下流动失稳的机理仍不清楚,特别是相关复杂热对流的实验研究更为匮乏。本文主要采用实验研究结合数值模拟方法对Cz结构液池内旋转对纯工质和混合工质复杂热对流过程的影响进行系统研究,获得了流动失稳后自由表面流型结构、内部流场以及温度场,分析了各种流型的转变规律,揭示了流动失稳的物理机制。首先,通过系统实验揭示了Cz结构浅液池内晶体和坩埚旋转对热毛细对流及其稳定性的影响。结果发现,当热毛细雷诺数超过某一临界值后,稳定的轴对称流动将转变为三维时相关的振荡流动。不论坩埚是否旋转,临界热毛细雷诺数都随晶体旋转速度的增加而降低;与坩埚和晶体同向旋转相比,二者相向旋转时流动更容易转变为振荡流动。当晶体旋转速度较小时,热毛细力主导流动,此时流动失稳的机理为热流体波不稳定性,晶体旋转对热流体波波数、传播角几乎没有影响。随着晶体旋转速度的逐渐增加,旋转波开始出现,并与热流体波共存于液池中,最后,旋转波占据整个液池,此时流动失稳的机理为环形剪切不稳定性。坩埚旋转能够抑制热流体波的振荡,控制热流体波的周向传播方向。其次,观测了Cz结构深液池内旋转-热毛细-浮力对流的流动特征及流动转变规律。结果发现,随着液池深度的增加,浮力对流动的影响增强,流动失稳后的热流体波逐渐转变为花苞状轮辐结构;当液池较深、浮力主导流动时,自由表面流动结构转变为明暗相间的轮辐状直条纹,此时流动失稳机理为Rayleigh-Bénard不稳定性。当坩埚静止时,热对流失稳的临界瑞利数随晶体旋转速度的增加而增大。在较小的晶体旋转速度下,坩埚旋转使得临界瑞利数大幅增加;随着晶体旋转速度的增大,轮辐状流型周向传播速度增加,但波动幅度逐渐减小,最终被振荡波所取代。在轮辐状波动消失前,轮辐状波的条纹数量与晶体旋转速度无关。液池越深,晶体旋转越容易使流动失稳,相反,坩埚旋转使较深液池内的流动更加稳定。然后,通过一系列的三维数值模拟详细分析了Cz结构液池内旋转耦合热毛细力-浮力对流特征。当旋转速度较低时,Cz结构液池内的流动主要受热毛细力-浮力驱动,从而形成一个逆时针流胞。当径向温度梯度超过临界值后,在浅液池内流动将由二维轴对称稳态流动转变为三维振荡流动,失稳后的振荡流动结构为螺旋状热流体波。在深液池内,轴对称稳态流动将转变为三维振荡流动,在自由表面上可观察到径向直条纹轮辐状结构。随着液池深度的增加,振荡波的波数逐渐减少。浅液池内温度振荡幅度最大处位于晶体侧壁附近,而在深液池内坩埚侧壁附近温度振荡更加剧烈。晶体旋转对热流体波的波数、传播角和传播方向等影响较小,而坩埚旋转能够有效控制波动的周向传播方向,减少热流体波的波数。在浅液池内,热毛细力和旋转驱动流动形成剪切层,随着晶体旋转速度的逐渐增加,旋转波出现并与热流体波共存,最后旋转波会完全抑制热流体波。最后,通过数值模拟分析了Cz结构深液池内硅锗晶体(Ge0.98Si 0.02)生长时,旋转对耦合浮力-溶质/热毛细力对流的影响。结果表明,坩埚和晶体静止时,流动失稳转变为三维振荡流动,根据溶质浓度梯度和温度梯度的强弱,振荡结构表现为稳定的三胞状结构和不稳定的轮辐状结构,流动失稳的机理是Rayleigh-Bénard不稳定性。晶体转速较低时,流动失稳的临界瑞利数随晶体旋转速度的增加而增大,即晶体低速旋转有利于流动的稳定;但当晶体转速超过某一临界值后,流动失稳的临界值随晶体旋转速度的增大而降低。当晶体和坩埚均静止时,轴对称流动在相对较小的瑞利数下就会失稳,转变为三维非稳态流动。随着坩埚转速的缓慢增加,流动失稳的临界值先逐渐增加、然后降低,即坩埚的高速旋转不利于熔体流动的稳定性。当坩埚静止时,随着晶体旋转速度的增加,自由表面上的轮辐状径向条纹转变为沿晶体旋转方向周向传播的振荡波,当晶体旋转速度进一步增大,自由表面周向速度波动增大,但波数基本不变。当晶体静止时,在给定的瑞利数下,坩埚低速旋转能够抑制Si溶质浓度波动,一旦坩埚转速超过某一临界值后,自由表面上Si浓度波动随坩埚转速的增加而增大,流动将经历三胞状结构-混沌状态-旋转驱动的振荡流动结构的转变过程。当晶体和坩埚联合旋转,同向旋转时的振荡总是比相向旋转时振荡剧烈,且周向传播速度不断增加。在相向旋转过程中,存在使振荡显著降低,甚至出现三维稳态的区域。所以采用Cz法双组分熔体生长晶体时,晶体和坩埚相向旋转更利于晶体的生长。
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