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健康是人类最宝贵的财富,也是人类永恒追求的主题,党的十九大报告提出实施“健康中国2030”的伟大战略,旨在为人民群众提供全方位的健康服务。柔性传感器能够将复杂的机械刺激转变为易收集的可视化电信号,在人体健康监测领域展现出巨大的应用潜力。水凝胶作为一种典型软-湿材料,具有高拉伸率、低弹性模量、高效离子导电通路以及类细胞外基质结构等特点,是制备柔性传感器的理想候选材料。然而,现阶段水凝胶柔性传感器在应用过程中仍存在着一些问题,如:力学性能弱、自恢复性能差、低温易冻结、长时间放置易失水和依赖固态电源供能等,这些问题极大地限制了水凝胶柔性传感器的应用范围。鉴于此,针对上述问题,本论文通过分子设计与结构功能一体化,构建了具有优良力学性能且能适应复杂环境条件的水凝胶柔性传感器,并探索其在不同条件下监测人体运动与健康状况的初步应用。具体研究工作如下:(1)高力学、快速自恢复DNA/PHEAA水凝胶的设计及应变传感研究将脱氧核糖核酸(DNA)、N-羟乙基丙烯酰胺(HEAA)、引发剂和溴化钠混合,通过加热-冷却过程诱导DNA自组装形成第一层DNA刚性网络,然后以紫外光引发HEAA聚合形成第二层PHEAA柔性网络,进而合成全物理交联的DNA/PHEAA双网络水凝胶。该水凝胶展现出优秀的力学性能(拉伸应力/应变:0.89 MPa/2140.79%)、快速自恢复性能(室温下给予30 s休息时间,峰值应力/能量耗散恢复率:99.72%/95.38%)和良好的生物相容性(共孵育细胞存活率>98%)。基于该水凝胶制备的柔性传感器能够稳定地监测肢体弯曲、吞咽和眨眼等行为,且能通过手机蓝牙实时监测响应信号。该工作通过结合双网络增韧和动态氢键交联策略,实现了水凝胶高力学强度和快速自恢复性能的兼容,使水凝胶柔性传感器能够适应绝大部分复杂的载荷环境。充分展示了多氢键分子(DNA、HEAA)和全物理交联双网络策略在提升水凝胶柔性传感器力学性能和自恢复性能方面的独特优势。(2)抗冻、保湿Gelatin/PHEAA/Gly/Li Cl水凝胶的制备及低温传感研究在前期的基础上,以廉价易得、多氢键的明胶(Gelatin)替换昂贵的DNA,并引入水/甘油(Gly)二元溶剂和吸湿性的氯化锂(Li Cl),通过简便的一锅加热-冷却-光聚合法构建了具有抗冻、保湿特性的Gelatin/PHEAA/Gly/Li Cl导电水凝胶。该水凝胶具有优秀的力学性能(拉伸应力/应变:2.14 MPa/1637.49%)、快速自恢复性能(室温下给予10 min休息时间,峰值应力/能量耗散恢复率:91.17%/79.21%)及抗冻保湿特性(在-40°C下水凝胶仍保有柔韧性,且在干燥环境下放置135 h后水凝胶质量仅损失5%)。进一步,将该水凝胶用于制备柔性传感器,它能够在-20°C实现对人体运动的监测。该工作在实现了高力学强度与快速自恢复兼容的情况下,进一步赋予了水凝胶环境适应性,使其能够应用于低温/干燥等恶劣环境,有效地拓宽了水凝胶柔性传感器的应用范围。(3)高离子导电、高韧性PNH水凝胶基自供电柔性传感系统的构建及应变传感研究上述研究有效地解决了水凝胶柔性传感器力学性能弱、自修复差、缺乏抗冻保湿能力的问题。进一步,我们希望通过构建自供电柔性系统解决传统水凝胶柔性传感器对固态电源的依赖。通过将全物理交联双网络策略和盐析效应相结合,以一锅冷冻-融化-光聚合法成功制备了具有高离子导电率(1.13 S/m)、高韧性(14.66 MJ/m~3)的聚乙烯醇/氯化钠/聚N-羟乙基丙烯酰胺(PNH)水凝胶。并以该水凝胶为固态电解质,羧酸官能化的多壁碳纳米管/氧化铟锡/聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜为柔性电极制备了水凝胶基柔性电容器。该电容器的面积电容可达2.9 m F/cm~2,循环充放电2000次后,电容保留率>90%,且具有良好的机械稳定性(任意弯曲,电容无明显变化)。通过将PNH水凝胶基柔性传感器与柔性电容器组装成自供电柔性传感系统,在无需外接固态电源的条件下,实现了水凝胶柔性传感器对肢体弯曲、皱眉等活动的实时监测。该工作构筑了与水凝胶柔性传感器具有相似模量的柔性电源,实现了柔性传感元件与供能元件的一体化,克服了水凝胶柔性传感器对固态电源的依赖,为水凝胶柔性传感器的集成及应用提供了新思路。