(Li,Nb)共掺杂TiO2巨介电介质陶瓷的制备、性能及极化机理研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:jianjian9527
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巨介电介质材料在实现电容器小型化、高储能密度等方面具有很大的潜在应用前景和研究意义。施、受主共掺杂Ti O2巨介电陶瓷材料由于其优异的巨介电性能受到了研究人员的密切关注,但是目前对于共掺杂Ti O2的研究仍然存在一些科学问题需要解决:1)共掺杂Ti O2中不同极化机制与介电常数之间的关系需要进行更加深入的研究;2)共掺杂Ti O2陶瓷低耐压强度的缺点难以满足实际应用需要,如何获得高耐压的巨介电介质材料仍需要进一步的探讨。针对以上问题,本论文研究了(Li,Nb)共掺Ti O2巨介电陶瓷材料的介电性能及极化机制,探究了提高(Li,Nb)共掺杂Ti O2耐压强度的方法,并进一步尝试了以ATi O3作为基体进行施、受主共掺杂来获得新型巨介电陶瓷,此外,我们还探究了可在高温场合应用的(Na,Sm)共掺的Ca Ti Si O5基榍石结构的介质陶瓷。主要研究结果如下:(1)通过固相反应合成方法制备了不同共掺浓度的(Li1/4Nb3/4)xTi1-xO2(x=0.25%-10%)陶瓷,陶瓷样品均为金红石单相,没有发现第二相产生,晶粒尺寸随着共掺含量增加呈增大趋势;所有陶瓷样品均具有巨介电常数,而且介电常数在20-107 Hz频率范围具有良好的频率稳定性,介电损耗随着掺杂浓度的增加迅速增大,表明高浓度掺杂不利于获得优异的巨介电性能,其中掺杂浓度为x=1%的陶瓷样品的介电性能最好,在室温,20-107 Hz内,介电常数ε~7600,介电损耗tgδ<0.06。(Li1/4Nb3/4)xTi1-xO2陶瓷材料的极化响应机制研究表明,陶瓷内部存在多种极化机制分别有空间电荷极化、弛豫相关极化、极化子跃迁极化以及电子相关的缺陷偶极子极化,介电常数拟合分析结果表明电子相关的缺陷偶极子极化对巨介电常数具有较大贡献;(Li1/4Nb3/4)0.01Ti0.99O2陶瓷在173-473 K,不同的测试频率下介电常数具有良好的温度稳定性,满足X8F电容器的使用要求。但是,(Li,Nb)共掺Ti O2陶瓷具有很低的击穿场强(<12 V/mm)不利于其实际应用。(2)利用固相合成法制备了x Si O2-(Li1/4Nb3/4)0.01Ti0.99O2(x=1%-20%)陶瓷材料,陶瓷样品的最佳烧结温度在1250-1300℃,样品致密度大于99.5%;Si O2的引入可以大幅度减小晶粒尺寸,从x=0%时的13.56μm减小到x=1%时的3.18μm,并且随着Si O2含量增加,样品的平均晶粒尺寸减小从x=1%时的3.18μm减小到x=9%时的1.97μm;随着引入Si O2含量的增加陶瓷的介电常数降低,不同组分样品在室温、20-106Hz频率内都具有巨介电常数(>103),介电常数具有良好的频率稳定性。x=1%组分的陶瓷样品介电性能具有良好的温度稳定性,在宽温度范围内,介电常数ε~3600,满足X8F、X9R电容器的应用温度要求。引入Si O2后的陶瓷样品的介电性能具有良好的直流偏压稳定性,对于x Si O2-(Li1/4Nb3/4)0.01Ti0.99O2(x=0%-20%)陶瓷样品的I-V特性研究表明,Si O2的引入可以有效的提高击穿场强,从12 V/mm提高到230~317 V/mm,耐压强度的提高有利于这类材料的实际应用。(3)利用固相反应法制备了Mg Ti1-x(Al1/2,Nb1/2)xO3(x=1%,3%)和Mg Ti1-xNbxO3+1/2x(x=1%,3%)陶瓷样品,对获得的陶瓷样品介电性能测试结果发现,介电常数变化不大。在ATi O3体系中施、受主共掺杂与介电性能的关系需要进一步探讨。利用施、受主共掺杂的方式对Ca1-x(Na1/2,Sm1/2)xTi Si O5(x=0%-16%)陶瓷进行制备,结果表明Na+和Sm3+共掺能够有效的提高介电常数的高温稳定性。随着掺杂浓度增大,介电损耗增加,如何提高其高温下的介电性能需要进一步探究。
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