【摘 要】
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随着全球经济的飞速发展,对高性能储能器件的社会需求日益提高,高能量密度二次电池的开发受到了空前重视。作为正极材料,硫具有极高的理论比容量(1675 m Ah g-1),同时具有资源和成本方面的优势,契合未来对高能量、低成本的储能电池体系的需求,因此,锂硫电池和室温钠硫电池被认为是最具发展前景的下一代储能体系。然而,单质硫及其最终放电产物Li2S的绝缘性导致的电化学惰性,循环过程中产生的中间产物（多
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随着全球经济的飞速发展,对高性能储能器件的社会需求日益提高,高能量密度二次电池的开发受到了空前重视。作为正极材料,硫具有极高的理论比容量(1675 m Ah g-1),同时具有资源和成本方面的优势,契合未来对高能量、低成本的储能电池体系的需求,因此,锂硫电池和室温钠硫电池被认为是最具发展前景的下一代储能体系。然而,单质硫及其最终放电产物Li2S的绝缘性导致的电化学惰性,循环过程中产生的中间产物（多硫化物）的高溶解性以及严重的体积效应,导致电池存在循环稳定性差、活性物质利用率低等问题,严重阻碍了硫正极的实际应用。有机硫复合材料可以在分子水平上改善硫的电化学活性并抑制长链多硫化物的溶解,可以有效解决上述问题。因此,本论文围绕构建高性能有机硫正极开展工作,结合电解液改性,对有机硫正极进行结构设计,制备两类高性能有机硫复合材料,并分别构建室温钠硫电池和锂硫电池。主要研究内容和结论如下:（1）将硫化聚丙烯腈（SPAN）正极构筑室温钠硫电池。采用氟代碳酸乙烯酯（FEC）作为醚基电解质的添加剂,利用首周放电过程中多硫离子与FEC之间的亲核反应,在SPAN正极上构建了保护性的正极电解质中间相（CEI）膜。该CEI膜可以抑制可溶性多硫化物的进一步溶解,实现硫的“准固态”转化,大幅提高了SPAN正极在醚基电解质中的循环稳定性。在0.2 A g-1的电流密度下,SPAN正极200圈循环的每圈容量衰减率为0.23%,库仑效率接近100%。（2）针对SPAN复合材料分子结构导致的低硫含量问题,利用异氰尿酸三烯丙酯（TAIC）为前驱体制备了新型有机硫复合物STI,硫含量可以达到94.1 wt%;进一步引入碳纳米管（CNT）进行改性,改善STI正极的倍率放电能力。研究结果表明,通过引入5 wt%CNT,在复合材料中构建三维导电骨架,改善离子和电子的传输,STI正极实现了良好的循环性能和倍率性能:0.2 C的电流密度下,STI/CNT-5正极首圈放电比容量为980.9 m Ah g-1,300圈循环后,放电比容量仍有513.7 m Ah g-1,每圈的容量衰减率为0.16%。值得一提的是,STI材料制备方法简单,原材料低廉,有大批量生产的潜力,并在高硫载量方面具有突出表现。
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