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本论文制备了三种基于金属有机框架的高效吸附剂或催化剂,研究了它们在水环境中有机污染物吸附或降解去除中的应用。论文主要包括以下内容: 论文第一部分介绍了基于金属有机框架的新型材料的制备方法、种类,以及它们在环境领域的应用。 论文第二部分利用二甲基甲酰胺(DMF)高温分解的特性,采用一步溶剂热法将一维的铁-没食子酸金属有机框架组装成稳定的多级有序多孔材料(Fe-GA(D))。该材料具有三维球状结构和较高的比表面积和孔体积,其三维有序结构在保持一维Fe-GA材料内外表面活性位点的高度可利用性的优势的同时,提高了材料在水溶液中的稳定性,阻止了使用过程中材料团聚,从而提高了对污染物的去除效率。该材料对水中Cr(Ⅵ)具有较强的去除能力,对六价铬及总铬的去除能力可达1710和1670mg g-1,远高于具有高比表面积的活性炭和常规金属有机框架材料。材料中Fe2+和多羟基酚的强还原能力、MOF材料金属位点的离子交换能力及其表面的吸附沉淀等作用,可能是对Cr(Ⅵ)去除能力较强的关键。 论文第三部分通过简单绿色的方法,以锌-没食子酸(Zn-GA)复合物为模板制得多级有序介孔碳(HMC)纳米片,该材料具有多级孔结构(集中在6.5和23.4nm)、较高的比表面积(786m2g-1)和较大的孔体积(1.57cm3g-1),其结构中的较薄的纳米片及较大的孔径缩短了有机污染物的扩散路径,使得其内部的大量吸附位点得到充分的利用,并可有效避免材料的团聚,因此对有机污染物具有良好的吸附性能。该材料在较宽的pH范围内对2,4,6-三氯苯酚表现出快速的吸附速率及高的吸附能力(833mg g-1),优于其他介孔碳材料。 论文第四部分合成了一种铃铛型Pd@Fe3O4@MOFs纳米复合材料,并将其应用于酚类污染物的非均相类Fenton催化降解。该复合材料由Fe/Zn-MOF外壳、核壳式Pd@Fe3O4复合纳米材料内核以及两者之间的空腔组成。该复合材料含有较多的活性位点,包括金属有机框架外壳中的纳米级Fe/Zn-MOF颗粒和分散的Fe3O4纳米颗粒以及内核中的Fe3O4纳米颗粒。这些活性位点中的Fe(Ⅲ)或Fe(Ⅱ)可以催化H2O2的分解,产生羟基自由基,从而引起苯酚和氯酚等有机污染物的高效氧化降解。由于Fe-Pd的复合作用,Pd纳米颗粒向被氧化的Fe元素传递电子,使Fe(Ⅲ)迅速还原成Fe(Ⅱ),从而增加了羟基自由基产生的效率,使反应体系中羟基自由基可以持续高效生成,增加了污染物的降解速率和效率,减少了Fe元素的流失。高的催化性能、简单而“绿色”的制备、高的重复利用性、较强的稳定性和简便的固液分离赋予了铃铛型Pd@Fe3O4@MOFs一定的应用潜力。