介孔氧化硅纳米球负载Co基双金属催化剂催化氧化甲苯性能研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cassyqc
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机污染物(Volatile organic compounds,简称VOCs)严重危害环境和人类健康,VOCs的减排已经成为一个重要的课题。催化氧化法是有效控制VOCs的方法之一,其关键为高效且稳定的催化剂。氧化钴价格低廉、有多种氧化态且高温稳定性好,对氧化去除VOCs表现出高催化活性。近期,具有中心-径向孔结构的树枝状介孔二氧化硅纳米球(Dendritic mesoporous silica nanospheres,简称DMSNs)被报道,有望成为催化剂的新型载体。本文以DMSNs为载体,采用不同方法合成了钴基催化剂,在此基础上分别引入了贵金属钯和过渡金属铈,合成双金属纳米催化剂。利用多种手段对催化剂的物化特性进行表征分析,研究其对甲苯氧化反应的催化活性。本研究分别利用嫁接法和等体积浸渍法合成了Co-DMSNs-f和Co/DMSNs-i钴基催化剂,结果发现嫁接法更有利于形成高分散的钴物种。介孔结构中存在与二氧化硅配位强相互作用的钴物种,主要由Co(II)氧化态和硅酸钴混合氧化物组成。Co2+物种是氧活化的主要中心,丰富的Co2+有利于氧气的活化,从而改善其催化氧化甲苯活性。DMSNs载体树枝状介孔结构和中心放射状孔道为催化反应提供了较高的接触面积和扩散效果。大的比表面积、独特的结构、分散均匀的钴氧物种以及与载体间较强的相互作用等特性,使3Co-DMSNs-f呈现出优异的活性、稳定性和耐水性。为了提高钴基催化剂的低温活性,采用浸渍法引入了金属钯和铈制备双金属催化剂。钯的负载促进了氧化钴的还原,明显提高了样品的低温催化活性。且钯和氧化钴物质之间存在较强的相互作用,能促进氧空位和甲苯吸附位点的产生。其中3%Pd1.7%Co/DMSNs-i表现出最佳的催化性能,90%转化率温度(T90)可低至151℃。相比于单一氧化钴或氧化铈催化剂,钴铈双金属催化剂也呈现出较好的低温还原性,表面存在更多的Co2+和Ce3+。Co2+和Ce3+物种影响催化剂表面的电荷和氧空位,促进生成更为活跃的氧物种。钴铈双金属之间存在协同效应,增加了氧的迁移率,提高了钴铈复合氧化物氧化还原能力和催化性能,其中Co1Ce1/DMSNs的T90为223℃。这项研究提高了催化剂的催化性能,并为设计和制备其他消除甲苯类VOCs催化剂提供了思路。
其他文献
高精度光学元件已经越来越广泛地应用于国家光学工程、军事国防、航空航天等领域中,展示出了巨大的应用潜力。而高精度光学元件的抛光工艺设备会直接影响到元件的精度和生产周期,气囊抛光作为一种极具潜力的新兴抛光技术,将其与工业机器人结合组成机器人气囊抛光系统不但可以满足光学元件高精度、高效率的抛光需求,而且可以降低气囊抛光的设备成本从而进一步拓展该方法的应用范围,但以机器人为载体的加工系统刚性不足容易产生振
学位
行为金融学认为投资者情绪会对股票市场表现产生影响。股票价格除了受到宏观的经济形势和微观的公司经营状况影响外,还会受到投资者非理性偏好的影响,并通过投资者的投资行为,影响波动性、流动性等市场微观结构,甚至会因此产生股价泡沫或者股价崩盘的极端情况。为探究情绪和流动性对股价异常波动的影响,构建出较为全面的投资者情绪指标,基于此探究投资者情绪、流动性对股价泡沫和股价崩盘风险的影响作用。首先,基于我国上证行
学位
在市场竞争压力下,由于集中采购不仅能够降本增效,也可以整合供应商管理,提高供应商的质量水平,有利于增强企业的竞争力,因此,集中采购的模式广泛应用于各大型企业。而采购活动往往与供应商之间是密不可分的,所以,可以理解成供应商管理效率越高,效益随之增高。LJ集团在进行采购业务的过程中,会显露出供应商管理上出现的问题。研究供应商管理的问题以及提出优化方案,发挥管理上的优势,以达到利益最大化。本文根据LJ集
学位
随着全球信息技术的迅速发展,通信设备制造业成为全球发展最快的行业之一,行业内的竞争不仅局限于企业某个产品和环节的竞争,而是贯穿于企业的整条供应链。供应商是供应链管理的源头和起点,供应商的产品、价格、质量都将进一步影响企业的综合竞争力,因此如何进行有效的供应商管理,选择适合企业自身发展的供应商,并在运营过程中对供应商进行长期高效的管理和规划,对供应链竞争优势乃至企业综合竞争优势起着关键作用。论文从南
学位
网络技术所创造的虚拟空间已成为人们生活中的重要场所,其在促进社会发展、丰富个体生活之余也催生了大量网络侵权事件。目前,“网络并非法外之地”已成为共识,但对于虚拟主体的保护问题仍存在争议。随着虚拟空间的快速发展,虚拟主体的身份及名誉权需要得到重视。本文通过对2001-2020年我国涉及虚拟名誉纠纷的13起诉讼案例进行分析,剖析当前虚拟主体名誉权的保护和诉讼现状,探究虚拟主体名誉权救济中存在的争议问题
期刊
在交通领域,如何准确地预测车流量的变化是城市交通管理的重点。精确和实时的交通流量的信息能够用来做道路的规划,降低交通事故发生的机率,帮助居民规划出行时间,尽最大可能利用道路资源,减少交通压力。同时因为交通流量是时间序列,具有非线性以及周期性的特点,容易受到很多因素的影响,例如恶劣天气或者突发事故等,如何综合考虑众多因素,准确预测未来一段时间内的交通流量是目前研究的热点。本文首先从多个角度分析了影响
学位
在5G、大数据、云计算、物流网、人工智能、区块链等技术不断发展的背景下,以各大商业平台为代表的新兴媒体日益占据传统媒体市场。2014年起,国家出台文件,提出传统媒体要拥抱互联网,将媒体融合提升到国家战略。2017年起,A报集团在市委市政府推动下,上线Z客户端,开始走上与新媒体的融合之路;2020年,A报集团下的A报社与运营Z客户端的都市报W报社正式合并,因此探索A报集团媒体融合发展战略成为该集团亟
学位
汽车企业在生产制造活动过程中的质量缺陷管理是质量管理工作中重要的组成部分,高品质、低成本、低返工率的质量缺陷管理体系能够有效的降低客户抱怨并提高产品的竞争力和企业品牌价值。本文旨在针对V汽车公司现有质量缺陷管理体系下存在的诸多管理问题进行原因分析,然后通过信息化技术实现管理问题的优化或消除,最终提高V汽车公司的质量缺陷管理水平和各部门的工作效率。本文使用潜在失效模式及后果分析(FMEA)、六西格玛
学位
本文采用面曝光固化(DLP)3D打印技术制备了钛酸钡(BaTiO3)无铅压电陶瓷,对浆料配方、打印参数和热处理参数等进行了探索。之后,采用了多种测试手段,对BaTiO3压电陶瓷进行了性能表征,并探究孔隙率与压电性能的调控关系。研究了BaTiO3压电陶瓷浆料的配方制备,并探索出适合3D打印的工艺参数。探究BaTiO3陶瓷的脱脂烧结工艺,根据TG/DSC数据判断,水分、树脂、引发剂等BaTiO3陶瓷的
学位
无人机是相对于有人驾驶飞机而言的,它目前广泛应用于航拍微拍、农业植保、快递运输等多个行业和领域,大放异彩。在无人机技术的快速发展下,无人机产业规模也不断扩大,仅2020年一年,我国民用无人机市场总销售额即超过600亿人民币,预计2021-2025年这五年里,无人机市场销售额将一直保持50%的增长速度。由此可见,我国民用无人机市场前景一片光明。受到无人机开始应用于农业生产的影响,A公司于2019年末
学位