高性能T型沸石分子筛膜的制备及其渗透蒸发性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:cxdong54321
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
酸性条件下有机溶剂脱水在工业生产过程中具有重要需要,耐酸高性能分离膜的研制也是膜领域的难题之一。沸石分子筛膜具有良好的机械稳定性、热稳定性、耐有机溶剂及规则结晶孔道赋予的分子筛分选择性等特点,可用于高温、强溶剂等条件下的分离应用。T型沸石分子筛的八元环孔道直径为0.36 nm ×0.51nm,骨架硅铝比3~4,兼具特定的耐酸性和较高的亲水性,在工业领域具有潜在的应用前景。本文针对NaA沸石分子筛膜耐酸稳定性低的问题,通过控制晶体生长热动力学因子,实现了晶种层晶种的外延取向生长,制备出取向及厚度择优的耐酸高性能T型沸石分子筛膜,探究了晶种层微结构对膜外延生长过程的影响,并对膜的水热稳定性和耐酸性进行了深入考察。主要内容如下:(1)二次生长法制备沸石分子筛膜,其晶种的形貌、尺寸等微结构性质对膜的分离性能起重要作用。本文调控了晶化时间、晶化温度、碱度、加热方式、硅溶胶以及加料顺序等晶体生长热动力学因子,优化合成得到了不同形貌及尺寸的T型沸石分子筛晶体,为晶种层微结构控制及膜性能调控奠定了基础。(2)沸石分子筛膜合成液中各组分含量直接影响了硅、铝酸根离子的水解和聚合,影响膜的生长。本文考察了T型沸石分子筛膜合成过程中合成液的水含量、碱度及二氧化硅含量对膜的形貌及性能的影响。当合成液配比为1 SiO2:0.05 Al2O3:0.26 Na2O:0.09 K20:35 H20时,在150 0C下水热晶化4 h得到的膜性能最佳,应用于75 ℃渗透蒸发分离90 wt.%异丙醇/10 wt.%水,通量为5.8 kg·m-2·h.1,分离因子>10000。(3)深入研究了氧化铝载体上T型沸石分子筛膜的生长过程,揭示了膜的外延生长机理,即具有a&b取向的T型沸石晶种层经过外延生长闭合晶体间的空隙,进而沿c方向快速生长,最后形成了一层与晶种层厚度相近的连续致密的沸石膜层。考察了晶化温度、晶化时间及晶种尺寸和形貌等对膜层微结构和渗透蒸发性能的影响。对晶化温度100~150℃膜生长过程的时间追踪表明T型沸石分子筛膜生长过程中,在不同晶化温度,虽然膜生长速率不同,但均是通过晶种的外延生长得到取向和厚度择优的膜。对尺寸0.4~3 μm的米粒状晶种和球形晶种制备的T型沸石分子筛膜考察发现较小尺寸的晶种可获得致密膜层,较大尺寸的晶种会获得较多缺陷的膜,膜均是通过同一外延生长机理形成取向膜。(4)针对目前中空纤维载体上难获得高质量晶种层这一难题,提出了变压真空浸渍涂晶法得到高质量晶种层,通过晶体外延生长得到了3~4 μm厚的a&b取向的T型沸石分子筛膜,应用于75 ℃渗透蒸发分离90 wt.%异丙醇/10wt.%水体系,其通量高达9.8 kg.m-2·h-1,分离因子为3790。通过晶种的外延生长在氧化铝载体管上得到了取向及厚度择优的高性能T型沸石分子筛膜,同样适用于莫来石载体,两种载体上所制备的a&b取向T型沸石分子筛膜,应用于75 ℃渗透蒸发分离90 wt.%异丙醇/10 wt.%水混合物,通量均>5.8 kg·m-2·h-1,分离因子均>10000。(5)探究了如异丙醇/水、乙酸乙酯/水等体系T型沸石分子筛膜分离性能时间依存性,膜具有较好的水热稳定性。与渗透蒸发相比,蒸汽渗透分离过程温度较高,高温下T型沸石对水分子的吸附作用减弱,水分子吸附在膜表面后很快又脱附,且扩散快,膜通量比较稳定。针对耐酸性脱水问题,对异丙醇/水/乙酸较强酸体系,四氢呋喃/水/盐酸强酸等不同酸体系,考察其分离性能时间依存性。膜具有较好的耐酸稳定性,渗透侧均未发现酸,所合成的T型沸石分子筛膜具有较好的耐酸性,具有广泛的工业应用前景。
其他文献
北京律师庞标状告“华北高速公路”一案,虽以一审败诉暂告一个段落,但有关高速公路该不该收费、该如何收费的争议,似乎并没受官司的影响而偃旗息鼓。高速公路的高水平收费和
研究旨在分析长三角城市土地集约利用的时空分异特征及其驱动因素,以期为城市提出因地制宜的土地集约利用对策提供借鉴,采用改进熵值法来评价2007—2013年长三角城市土地集约
当前,企业核心竞争力是市场竞争成败的关键因素。精细化管理作为企业核心竞争力之一,其主要精髓来源于精益思想,而精益思想的核心则是以较少的投入,即较少的人力、较少的设备
预见风险,并积极地规避风险,是使企业的人力资源管理人员有效利用人力资源管理外包这一新型管理模式,增强企业核心竞争力,释放管理人员潜能,在日益激烈的市场竞争中,立于不败
中国是肝炎大国。“肝炎大国”之说中的“肝炎”,人们通常认为主要指的是乙型肝炎.因为在以往很长一段时间内.乙肝在所有肝炎患者中占据着绝大部分的比重,同时在治疗上也相对棘手
阿勒泰羊是哈萨克羊的一个优良分支,我国著名的肉脂兼用型羊品种。阿勒泰地区的哈萨克族牧民在特定的自然环境条件下世世代代精心选育出来的一个优良绵羊品种。因其有一个滚
对原有设备进行改造,完成一台PCB型四轴钻铣床机械系统的设计。该新型机床采用高速电主轴、国际先进的直线滚动导轨、高精度滚珠丝杠和交流伺服电机,使其具有重合度大、承载能
通过对石楠进行不同土壤类型、苗木生长与时间的生长关系及苗木密度与苗木质量的关系试验对比,掌握石楠育苗技术措施.结果表明:石楠育苗在江川不同类型的土壤上均适应;播种时
目的探讨Ⅰ期植骨加锁定钢板内固定治疗股骨远端骨折的方法和疗效。方法采用Ⅰ期植骨加锁定钢板内固定治疗股骨远端骨折58例,术后随访(18±1.63)个月,术前术后膝关节功能采
失血性休克是临床尤其战争中常见的急危重症,这一过程中机体产生并释放众多内源性活性物质,导致复杂的应激反应,进而引起多器官功能障碍甚至衰竭.阐明这一过程中的免疫反应尤