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随着电子信息产业的快速发展,目前的半导体器件尺寸在集成方面已经逼近摩尔定律的极限,同时由于材料研究与生产工艺水平等方面的限制,半导体器件已经无法满足人们对高性能器件的需要。此时,“超越硅材料”的研究应运而生,主要研究过渡金属氧化物表面与界面,通过合成新材料以及人工微结构设计,创造出新一代低损耗高性能的新型电子器件。钙钛矿类型(ABO3)的晶体结构是过渡金属氧化物材料中最常见且简单的结构,是我们主要的研究对象。考虑到钙钛矿中存在电荷,自旋,轨道以及晶格四种强关联自由度,我们可以进行特殊的人工设计以及原子尺度上精确地外延生长低维结构,例如薄膜、异质结和超晶格。在量子限域效应的作用下,进一步增强了各个自由度之间的关联作用,有望获得新颖的现象与性能。本论文中,我们利用氧化物分子束外延技术以及原位反射高能电子衍射手段详细地讨论了如何制备例如SrTiO3一类的复杂钙钛矿氧化物的精确界面以及如何将薄膜与衬底无损分离,研究了剥离出来的超薄自由钙钛矿的微观晶体结构与保持单晶性的临界厚度等。主要获得的成果如下:a)SrTiO3为例的原位生长制备单一截止面尽管目前关于钙钛矿氧化物薄膜以及异质结的研究开展地如火如茶,但关于如何制备出单原子精度精确构型的表面与界面仍是目前限制二维强关联奇异电子相深入研究的关键因素。我们以典型钙钛矿SrTi03为例,借助原位反射高能电子衍射实时监控薄膜表面的生长变化,通过拟合菊池线来原位测量复杂氧化物的平均内势能,结果表明:平均内势能随着生长而形成周期性振荡,振荡的最大值与最小值提供了实时生长过程中表面截止面的重要化学信息。另外,根据所观察到衍射强度振荡出现的相位翻转以及频率加倍的现象,我们提出了一个包含平均内势能和周期性表面粗糙效应的模型,用来揭示氧化物生长过程中复杂衍射强度振荡的潜在机制。在此基础上,我们总结了制备精确化学组成的氧化物界面的一般指导原则,并成功制备出来任意厚度具有单一TiO2截止面SrTiO3外延薄膜。这也为解决与此类氧化物相关的一系列表面与界面问题提供可靠方法,为实现在原子尺度上的精细结构调控(包括厚度与截止面)创造更多可能。b)Sr3Al2O6薄膜原子级平整表面的制备借助2016年Di Lu等人报道的水溶性Sr3Al2O6薄膜作为牺牲层来分离钙钛矿薄膜与衬底大大推动了强关联体系的维度降低。因此,制备出原子级平整的Sr3Al2O6是首要任务,但目前仍缺乏对Sr3Al2O6生长机理的了解以及关于生长原子级别平整的Sr3Al2O6实用的指导。在此,我们系统地探讨了Sr3Al2O6薄膜的生长机理。通过对比不同的Sr/Al束流比下生长的Sr3Al2O6薄膜衍射图案与振荡以及表面形貌,探究其对晶体质量和表面平整度的影响。实验发现薄膜质量对Sr/Al束流比极为敏感,只有在最优束流比下生长的Sr3Al2O6具有原子级平整表面。Sr3Al2O6单胞生长过程中的四重构衍射图案和四个振荡组成一个周期的强度振荡是原子级平整薄膜最佳生长的关键特征。遵循这些标准,实时优化生长时Sr/Al束流比,我们成功制备了原子级平整Sr3Al2O6薄膜。我们的研究为Sr3A1206薄膜的生长提供了实用的原位判断标准,并让校准最佳生长条件的过程变得容易和可重复。为进一步利用Sr3Al2O6分离完整钙钛矿薄膜打下基础。c)单层自由钙钛矿薄膜的制备与表征为了在强关联体系中类比二维石墨烯及其相关器件,我们利用分子束外延技术制备出原子级平整的Sr3Al2O6薄膜作为牺牲层用于钙钛矿薄膜与衬底的剥离,并且发现剥离出来的自由SrTiO3薄膜没有临界厚度限制,薄至单层仍能保持单晶性质,这项剥离技术上的突破对强关联二维材料探索具有重要意义。同时,成功制备了自由导电Lal2O3/SrTiO3异质结用于热学性质测量。在应用上,可将自由的钙钛矿薄膜转移到半导体硅片上使传统半导体直接结合了优越的强相关特性,为新一代多功能电子器件铺平了道路。我们的工作是强关联氧化物成功剥离的一大技术突破,开辟了单层的氧化物薄膜探索与应用的先河。